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紅衫驍將

木蟲 (著名寫手)

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co2排放導致溫室效應，引發(fā)了全球關注。將co2視作碳源，利用可再生能源電解水制氫，與捕集的co2反應合成甲醇，可有效緩和溫室效應；甲醇除可充當綠色液體燃料外，亦可作為工業(yè)原料生產(chǎn)其他高附加值化學品和燃料，利于緩解化石能源短缺。同時，甲醇可充當綠氫載體，利于解決氫能儲運過程的安全難題。co2加氫制甲醇符合綠色碳科學原則，是碳捕集與資源化利用的重要方向，為低碳清潔的能源革命提供了創(chuàng)新的技術路線。

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fig. 1 (左) carbon dioxide recycling in the methanol economy. (右) beyond oil and gas: the methanol economy.

20世紀90年代，諾貝爾化學獎獲得者、南加州大學george a. olah教授開始提倡甲醇經(jīng)濟，即使用甲醇代替化石資源用作能量存儲、燃料、以及碳氫化合物合成的基礎原料。2006年，george a. olah教授等人合著了beyond oil and gas: the methanol economy專著，闡述了在后油氣時代將甲醇作為化石資源替代品以及循環(huán)使用二氧化碳進行綠色甲醇生產(chǎn)的可行性。

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fig. 2 (左) powering the future with liquid sunshine. (右) liquid sunshine roadmap.

2018年，施春風院士、張濤院士、李靜海院士、白春禮院士在《joule》上聯(lián)合發(fā)文提出了“液態(tài)陽光”（liquid sunshine）的戰(zhàn)略構(gòu)想�！耙簯B(tài)陽光”來源于太陽能、二氧化碳和水，屬于可再生綠色燃料。該文對“液態(tài)陽光”戰(zhàn)略進行了詳細闡述，提出了從化石燃料能源系統(tǒng)（fossilized sunshine）向混合系統(tǒng)（hybrid systems）過渡以及最終到綠色醇類燃料能源系統(tǒng)（liquid sunshine）轉(zhuǎn)型的具體步驟。

二氧化碳加氫變甲醇，綠色低碳新時代！以下筆者將和大家一道瀏覽co2加氫以及co2催化轉(zhuǎn)化領域的頂刊綜述。

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2020年，大連理工大學宋春山、郭新聞教授團隊與哥倫比亞大學陳經(jīng)廣教授等人全面綜述了過渡金屬（cu基、貴金屬pd/pt基）及氧化物（zno基固溶體）體系、主族金屬（ga基金屬間化合物）及氧化物（in2o3、原子級分散pd摻雜的in2o3)體系、mof/zif衍生體系等催化劑體系在co2加氫合成甲醇反應中的應用。對于經(jīng)典的cu基催化體系，該論文重點討論反應條件下活性位點的演化，對比評價了cu表面積不同定量方法，同時全面闡述了助劑、載體、前驅(qū)體、制備方法等因素對反應性能的影響。對于新興的mof/zif衍生體系，該論文總結(jié)了自下而上、自上而下不同的制備方法。此外，該論文總結(jié)了不同催化體系反應中間體和反應路徑(hcoo*/cooh*途徑)以及相關的動力學研究。該論文最后對co2加氫制甲醇的未來方向做出了展望。

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fig. 3 (左) catalytic systems. (右) catalyst structure, active sites and practical applications.

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2020年，大連化物所黃延強研究員、張濤院士團隊全面綜述了cu基、貴金屬基（pd基、au基）、雙金屬基（合金、金屬間化合物）、氧化物（in2o3）及復合氧化物（in2o3/zro2，zno-zro2固溶體....）等催化劑體系在co2加氫制甲醇中的應用。該論文詳細討論了活性中心的爭議（cu-氧化物/碳化物界面、氫溢流模型、異質(zhì)結(jié)模型....），具體闡述了co2高效活化和甲醇選擇性生成的重要調(diào)控策略機制，重點分析了載體（可還原/不可還原金屬氧化物...）、助劑（金屬氧化物、貴金屬...）、制備方法、前驅(qū)體等對cu基催化劑體系催化性能的影響。該論文同時涵蓋了反應機理(hcoo*/cooh*/ rwgs + co加氫路徑.....)的深入理解，總結(jié)了反應條件及優(yōu)化（液相甲醇合成工藝...）、反應器設計及創(chuàng)新（膜反應器...），以及世界范圍（lurgi、mitsui、cri、camere、中國及歐盟的工業(yè)化進展...）的工業(yè)化應用。最后，該論文對co2加氫制甲醇的當前挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向做出了深入思考和前瞻性展望（高活性、選擇性、穩(wěn)定性催化劑的開發(fā)，原位條件下活性中心、反應中間體的觀測，新型反應器的設計創(chuàng)新....）。

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fig. 4 heterogeneous hydrogenation of co2 to methanol.

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fig. 5 proposed reaction mechanisms for methanol synthesis from co2 hydrogenation.

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2020年，新加坡國立大學javier pérez-ramírez、sibudjing kawi，天津大學鞏金龍，加州大學戴維斯分校bruce c. gates等人綜述了核-殼結(jié)構(gòu)催化劑在熱/光/電催化co2轉(zhuǎn)化的研究進展。該論文首先從組成（無機材料、有機材料、有機-無機復合材料）、形貌（單層/多層、蛋黃型/中空型、三明治型）等方面對核殼結(jié)構(gòu)催化劑進行了系統(tǒng)的分類，繼而具體闡述了核殼結(jié)構(gòu)催化劑在co熱/光/電催化轉(zhuǎn)化的優(yōu)勢（抑制催化劑顆粒的燒結(jié)；多功能組分的復合；雙功能的協(xié)同；電子性質(zhì)的調(diào)變；界面的形成），再進一步總結(jié)了核殼結(jié)構(gòu)催化劑在co2轉(zhuǎn)化中的應用：（1）甲烷co2重整為合成氣；（2）co2熱催化加氫為甲醇、c2+碳氫化合物、甲烷；（3）co2光催化加氫為co、甲烷、甲醇；（4）co2電催化還原為co、甲醇、甲烷、甲酸、c2+碳氫化合物。該論文對比了核殼結(jié)構(gòu)催化劑相較于負載型催化劑的優(yōu)勢（熱穩(wěn)定性、兩相界面的最大化、高度結(jié)構(gòu)均一性），指出了核殼結(jié)構(gòu)催化劑中活性位點為殼層部分覆蓋、殼層在反應物/產(chǎn)物擴散中的限制等的局限性，以及核殼結(jié)構(gòu)催化劑在簡化制備流程、降低制備成本、大規(guī)模放大等方面面臨的挑戰(zhàn)。與此同時，該論文明確指出了以下幾個重要方面：（1）定量闡述核殼結(jié)構(gòu)催化劑傳質(zhì)性質(zhì)；（2）利用原位技術（x射線吸收譜xas，近常壓xps...）表征反應歷程中核殼結(jié)構(gòu)催化劑結(jié)構(gòu)變化（形貌、晶相...）；（3）核殼結(jié)構(gòu)催化劑在co2催化轉(zhuǎn)化中影響選擇性、活性、穩(wěn)定性的作用機制，模型催化劑、dft理論計算在理解反應機理、活性位點中的重要性；（4）精確調(diào)控雙功能核殼結(jié)構(gòu)催化劑中雙組份的落位、相臨程度，以促進co2高效加氫到所需碳氫化合物；（5）利用特定核殼結(jié)構(gòu)催化劑（沸石、分子篩、mof...）的擇形功能，以促進co2高效加氫到所需碳氫化合物。

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fig. 6 properties and advantages of core-shell structures in catalysis.

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fig. 7 properties of core-shell catalysts and applications in co2 conversion.

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2019年，廈門大學王野教授團隊全面綜述了反應耦合策略在合成氣及二氧化碳轉(zhuǎn)化制液體燃料（汽油、柴油、航空煤油...）、化學品（低碳烯烴、芳烴）的研究進展。該論文重點討論了兩大類雙功能催化劑的具體應用。第一類雙功能催化劑由fe(fexcy)、co、ru等經(jīng)典費托金屬納米粒子和沸石分子篩組成，前者負責co活化和碳鏈增長，后者負責高碳烷烴或α-烯烴的選擇性裁剪或重整。金屬納米粒子的平均尺寸/粒徑分布/優(yōu)先暴露晶面、沸石分子篩的介孔結(jié)構(gòu)/酸性等關鍵因素的合理調(diào)控可高效獲得目標性產(chǎn)物。論文還剖析了酸性位上加氫裂解與金屬納米粒子氫解反應在高碳烴c-c鍵選擇性裁剪中的作用。第二類雙功能催化劑由金屬氧化物和沸石分子篩組成。金屬氧化物活化 co 或 co2 為中間產(chǎn)物（甲醇/二甲醚，烯酮），中間產(chǎn)物經(jīng)過分子篩（sapo-34、zsm-5...）的擇形催化，從而高選擇性得到目標性產(chǎn)物。該論文具體分析了分子篩的酸性、雙組分的接觸距離等因素對催化性能的影響，深度剖析了反應路徑、中間體、動力學、反應機理等重要方面。

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fig. 8 bifunctional-catalysis routes via reaction-coupling strategy for syngas conversion and co2 hydrogenation.

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fig. 9 bifunctional catalysts composed of ft metal/metal carbide and component for c-c cleavage for direct syngas conversion.

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fig. 10 direct syngas conversion to light olefins by integrating methanol/dme synthesis and methanol/dme to lower olefins.

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2017年，代爾夫特理工大學freek kapteijn教授、jorge gascon教授等人綜述了co2加氫制甲酸鹽/甲酸、甲醇、二甲醚的重要研究進展。該論文首先介紹了co2捕集及h2的綠色生產(chǎn)，重點總結(jié)了co2加氫制甲酸鹽/甲酸中的催化體系（金屬催化劑、固載化分子催化劑）、co2加氫制甲醇的催化體系（cu基、pd基、雙金屬...）、co2加氫制二甲醚的催化體系（雙功能復合催化劑、物理混合催化劑），分析討論了對反應機理的理解。該論文同時介紹了反應器種類、反應工程進展，并進行了生命周期評估（life cycle assessment）及經(jīng)濟性分析。該論文最后對未來發(fā)展進行展望（co2 捕獲、綠色氫氣的生產(chǎn)，甲醇合成工業(yè)催化劑反應條件下活性位點、反應機理的深入理解，高靈敏度原位譜學的發(fā)展...）。
 
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fig. 12 (a) catalyst for co2 hydrogenation to methanol. (b) methods of cu-zno and cu-zno-promoter catalysts.

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2016年，哥倫比亞大學陳經(jīng)廣教授等人綜述了逆水汽變換(rwgs)反應制co、co2加氫制甲醇、co2甲烷化反應、co2費托反應制低碳烯烴及長碳鏈烴類的研究進展。該論文總結(jié)了fe/pt基等催化劑在逆水汽變換反應制co、cu基等催化劑在co2加氫制甲醇、ni/ru/pd基等催化劑在co2甲烷化反應、fe基等催化劑在co2費托反應的應用，其中重點強調(diào)了ceo2等可還原性載體的作用。該論文同時針對co2加氫反應當前面臨的挑戰(zhàn)，指明了未來發(fā)展方向（關鍵活性中間體的穩(wěn)定，原位、近常壓技術的發(fā)展，廉價、水熱穩(wěn)定催化劑的設計，無co2 副產(chǎn)的綠氫生產(chǎn)，co2-甲烷/乙烷干法重整，電/熱電催化的發(fā)展...）。

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fig. 13 co2 reduction for synthesis of co, methanol and hydrocarbon.

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2013年，何鳴元院士、孫予罕教授、韓布興院士等人提出了綠色碳科學的概念，闡述了綠色碳科學涉及過程的研究進展。綠色碳科學包括以下要點：1使碳氧化生成co2的反應發(fā)生于能源使用過程，而非碳資源加工等其他過程；2以碳原子經(jīng)濟性衡量能源與化工利用；3以碳化學循環(huán)補償碳自然界循環(huán)，包括co2的捕集和資源利用；4加強生物質(zhì)利用以減少化石資源的消耗。作者重點討論了石油煉制、煤炭高效清潔利用、甲烷高效利用、生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用、co2 轉(zhuǎn)化為燃料和化學品的重要應用。

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fig. 14 (a) the simplified carbon cycle and related processes. (b)typical transformations of co2.

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2013年，萊布尼茲催化研究所evgenii v. kondratenko教授、蘇黎世聯(lián)邦理工學院javier pérez-ramírez教授全面綜述了熱/光/電催化轉(zhuǎn)化co2制備燃料和化學品的研究進展。對于co2熱催化轉(zhuǎn)化，該論文首先對比了當前氫氣的生產(chǎn)方式（甲烷蒸汽重整、生物質(zhì)熱解/氣化、水電解.....），強調(diào)了綠色氫氣生產(chǎn)的重要性，其次總結(jié)了co2加氫制備碳氫化合物（甲烷、高碳數(shù)碳氫化合物...）及含氧化合物（甲醇、二甲醚...）的具體應用，重點強調(diào)了載體形貌效應、晶面效應等因素對催化性能的影響，探討了合理設計co2轉(zhuǎn)化催化劑的基本原則。

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fig. 15 co2 conversions to fuels or useful commodity chemicals.

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2011年，天津大學鞏金龍教授全面綜述了co2經(jīng)rwgs反應制co、co2甲烷化反應、co2加氫制碳氫化合物、甲醇、二甲醚、高碳醇、甲酸/甲酸鹽、甲酰胺的研究進展，以及對應的反應機理、理論研究、反應器設計及優(yōu)化（流化床、漿態(tài)床、膜反應器...）。該論文具體討論了活性相、金屬前驅(qū)體、金屬分散度、載體酸堿性等因素對催化性能的影響。

其他頂刊綜述推薦

1. sustainable conversion of carbon dioxide: an integrated review of catalysis and life cycle assessment, chem. rev., 2018, 118, 434-504.
2. catalysis for the valorization of exhaust carbon: from co2 to chemicals, materials, and fuels. technological use of co2, chem. rev., 2014, 114, 1709-1742.
3.recycling of carbon dioxide to methanol and derived products-closing the loop, chem. soc. rev., 2014, 43, 7995-8048.
4.application of ceria in co2 conversion catalysis, acs catal., 2020, 10, 613-631.
5.hydrogenation of co2 to methanol: importance of metal-oxide and metal-carbide interfaces in the activation of co2, acs catal., 2015, 5, 6696-670

原文參考文獻：
1.powering the future with liquid sunshine, joule, 2018, 2, (10), 1925-1949. 
2.recent advances incarbon dioxide hydrogenation to methanol via heterogeneous catalysis, chem. rev., 2020, doi:10.1021/acs.chemrev.9b00723   
3.state of the art and perspectives in heterogeneous catalysis of co2 hydrogenation to methanol, chem. soc. rev., 2020, 49, 1385-1413.  
4.core-shell structured catalysts for thermocatalytic, photocatalytic, and electrocatalytic conversion of co2, chem. soc. rev., 2020, 49, 2937-3004 
5.new horizon in c1 chemistry: breaking the selectivity limitation in transformation of syngas and hydrogenation of  co2  into hydrocarbon chemicals and fuels, chem. soc. rev., 2019, 48, 3193-3228.  
6.challenges in the greener production of formates/formic acid, methanol, and dme by heterogeneously catalyzed co2 hydrogenation processes, chem. rev., 2017, 117, 9804-9838.
7.catalytic reduction of co2 by h2 for synthesis of co, methanol and hydrocarbons: challenges and opportunities, energy environ. sci., 2016, 9, 62-73. 
8.green carbon science: scientific basis for integrating carbon resource processing, utilization, and recycling, angew. chem. int. ed., 2013, 52, 9620-9633.
9.status and perspectives of co2 conversion into fuels and chemicals by catalytic, photocatalytic and electrocatalytic processe, energy environ. sci., 2013, 6, 3112-3135.  
10.recent advances in catalytichydrogenation of carbon dioxide, chem. soc. rev., 2011, 40, 3703-3727. 

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2樓2020-07-21 23:09:01
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夜雪狐

金蟲 (正式寫手)
棒棒噠
3樓2020-07-27 09:44:21
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