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紅衫驍將

木蟲 (著名寫手)

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co2排放導(dǎo)致溫室效應(yīng)，引發(fā)了全球關(guān)注。將co2視作碳源，利用可再生能源電解水制氫，與捕集的co2反應(yīng)合成甲醇，可有效緩和溫室效應(yīng)；甲醇除可充當(dāng)綠色液體燃料外，亦可作為工業(yè)原料生產(chǎn)其他高附加值化學(xué)品和燃料，利于緩解化石能源短缺。同時，甲醇可充當(dāng)綠氫載體，利于解決氫能儲運(yùn)過程的安全難題。co2加氫制甲醇符合綠色碳科學(xué)原則，是碳捕集與資源化利用的重要方向，為低碳清潔的能源革命提供了創(chuàng)新的技術(shù)路線。

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fig. 1 (左) carbon dioxide recycling in the methanol economy. (右) beyond oil and gas: the methanol economy.

20世紀(jì)90年代，諾貝爾化學(xué)獎獲得者、南加州大學(xué)george a. olah教授開始提倡甲醇經(jīng)濟(jì)，即使用甲醇代替化石資源用作能量存儲、燃料、以及碳?xì)浠衔锖铣傻幕A(chǔ)原料。2006年，george a. olah教授等人合著了beyond oil and gas: the methanol economy專著，闡述了在后油氣時代將甲醇作為化石資源替代品以及循環(huán)使用二氧化碳進(jìn)行綠色甲醇生產(chǎn)的可行性。

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fig. 2 (左) powering the future with liquid sunshine. (右) liquid sunshine roadmap.

2018年，施春風(fēng)院士、張濤院士、李靜海院士、白春禮院士在《joule》上聯(lián)合發(fā)文提出了“液態(tài)陽光”（liquid sunshine）的戰(zhàn)略構(gòu)想。“液態(tài)陽光”來源于太陽能、二氧化碳和水，屬于可再生綠色燃料。該文對“液態(tài)陽光”戰(zhàn)略進(jìn)行了詳細(xì)闡述，提出了從化石燃料能源系統(tǒng)（fossilized sunshine）向混合系統(tǒng)（hybrid systems）過渡以及最終到綠色醇類燃料能源系統(tǒng)（liquid sunshine）轉(zhuǎn)型的具體步驟。

二氧化碳加氫變甲醇，綠色低碳新時代！以下筆者將和大家一道瀏覽co2加氫以及co2催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的頂刊綜述。

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2020年，大連理工大學(xué)宋春山、郭新聞教授團(tuán)隊(duì)與哥倫比亞大學(xué)陳經(jīng)廣教授等人全面綜述了過渡金屬（cu基、貴金屬pd/pt基）及氧化物（zno基固溶體）體系、主族金屬（ga基金屬間化合物）及氧化物（in2o3、原子級分散pd摻雜的in2o3)體系、mof/zif衍生體系等催化劑體系在co2加氫合成甲醇反應(yīng)中的應(yīng)用。對于經(jīng)典的cu基催化體系，該論文重點(diǎn)討論反應(yīng)條件下活性位點(diǎn)的演化，對比評價了cu表面積不同定量方法，同時全面闡述了助劑、載體、前驅(qū)體、制備方法等因素對反應(yīng)性能的影響。對于新興的mof/zif衍生體系，該論文總結(jié)了自下而上、自上而下不同的制備方法。此外，該論文總結(jié)了不同催化體系反應(yīng)中間體和反應(yīng)路徑(hcoo*/cooh*途徑)以及相關(guān)的動力學(xué)研究。該論文最后對co2加氫制甲醇的未來方向做出了展望。

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fig. 3 (左) catalytic systems. (右) catalyst structure, active sites and practical applications.

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2020年，大連化物所黃延強(qiáng)研究員、張濤院士團(tuán)隊(duì)全面綜述了cu基、貴金屬基（pd基、au基）、雙金屬基（合金、金屬間化合物）、氧化物（in2o3）及復(fù)合氧化物（in2o3/zro2，zno-zro2固溶體....）等催化劑體系在co2加氫制甲醇中的應(yīng)用。該論文詳細(xì)討論了活性中心的爭議（cu-氧化物/碳化物界面、氫溢流模型、異質(zhì)結(jié)模型....），具體闡述了co2高效活化和甲醇選擇性生成的重要調(diào)控策略機(jī)制，重點(diǎn)分析了載體（可還原/不可還原金屬氧化物...）、助劑（金屬氧化物、貴金屬...）、制備方法、前驅(qū)體等對cu基催化劑體系催化性能的影響。該論文同時涵蓋了反應(yīng)機(jī)理(hcoo*/cooh*/ rwgs + co加氫路徑.....)的深入理解，總結(jié)了反應(yīng)條件及優(yōu)化（液相甲醇合成工藝...）、反應(yīng)器設(shè)計及創(chuàng)新（膜反應(yīng)器...），以及世界范圍（lurgi、mitsui、cri、camere、中國及歐盟的工業(yè)化進(jìn)展...）的工業(yè)化應(yīng)用。最后，該論文對co2加氫制甲醇的當(dāng)前挑戰(zhàn)和未來發(fā)展方向做出了深入思考和前瞻性展望（高活性、選擇性、穩(wěn)定性催化劑的開發(fā)，原位條件下活性中心、反應(yīng)中間體的觀測，新型反應(yīng)器的設(shè)計創(chuàng)新....）。

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fig. 4 heterogeneous hydrogenation of co2 to methanol.

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fig. 5 proposed reaction mechanisms for methanol synthesis from co2 hydrogenation.

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2020年，新加坡國立大學(xué)javier pérez-ramírez、sibudjing kawi，天津大學(xué)鞏金龍，加州大學(xué)戴維斯分校bruce c. gates等人綜述了核-殼結(jié)構(gòu)催化劑在熱/光/電催化co2轉(zhuǎn)化的研究進(jìn)展。該論文首先從組成（無機(jī)材料、有機(jī)材料、有機(jī)-無機(jī)復(fù)合材料）、形貌（單層/多層、蛋黃型/中空型、三明治型）等方面對核殼結(jié)構(gòu)催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)的分類，繼而具體闡述了核殼結(jié)構(gòu)催化劑在co熱/光/電催化轉(zhuǎn)化的優(yōu)勢（抑制催化劑顆粒的燒結(jié)；多功能組分的復(fù)合；雙功能的協(xié)同；電子性質(zhì)的調(diào)變；界面的形成），再進(jìn)一步總結(jié)了核殼結(jié)構(gòu)催化劑在co2轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用：（1）甲烷co2重整為合成氣；（2）co2熱催化加氫為甲醇、c2+碳?xì)浠衔�、甲烷；�?）co2光催化加氫為co、甲烷、甲醇；（4）co2電催化還原為co、甲醇、甲烷、甲酸、c2+碳?xì)浠衔�。該論文對比了核殼結(jié)構(gòu)催化劑相較于負(fù)載型催化劑的優(yōu)勢（熱穩(wěn)定性、兩相界面的最大化、高度結(jié)構(gòu)均一性），指出了核殼結(jié)構(gòu)催化劑中活性位點(diǎn)為殼層部分覆蓋、殼層在反應(yīng)物/產(chǎn)物擴(kuò)散中的限制等的局限性，以及核殼結(jié)構(gòu)催化劑在簡化制備流程、降低制備成本、大規(guī)模放大等方面面臨的挑戰(zhàn)。與此同時，該論文明確指出了以下幾個重要方面：（1）定量闡述核殼結(jié)構(gòu)催化劑傳質(zhì)性質(zhì)；（2）利用原位技術(shù)（x射線吸收譜xas，近常壓xps...）表征反應(yīng)歷程中核殼結(jié)構(gòu)催化劑結(jié)構(gòu)變化（形貌、晶相...）；（3）核殼結(jié)構(gòu)催化劑在co2催化轉(zhuǎn)化中影響選擇性、活性、穩(wěn)定性的作用機(jī)制，模型催化劑、dft理論計算在理解反應(yīng)機(jī)理、活性位點(diǎn)中的重要性；（4）精確調(diào)控雙功能核殼結(jié)構(gòu)催化劑中雙組份的落位、相臨程度，以促進(jìn)co2高效加氫到所需碳?xì)浠衔�；�?）利用特定核殼結(jié)構(gòu)催化劑（沸石、分子篩、mof...）的擇形功能，以促進(jìn)co2高效加氫到所需碳?xì)浠衔铩?br />
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fig. 6 properties and advantages of core-shell structures in catalysis.

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fig. 7 properties of core-shell catalysts and applications in co2 conversion.

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2019年，廈門大學(xué)王野教授團(tuán)隊(duì)全面綜述了反應(yīng)耦合策略在合成氣及二氧化碳轉(zhuǎn)化制液體燃料（汽油、柴油、航空煤油...）、化學(xué)品（低碳烯烴、芳烴）的研究進(jìn)展。該論文重點(diǎn)討論了兩大類雙功能催化劑的具體應(yīng)用。第一類雙功能催化劑由fe(fexcy)、co、ru等經(jīng)典費(fèi)托金屬納米粒子和沸石分子篩組成，前者負(fù)責(zé)co活化和碳鏈增長，后者負(fù)責(zé)高碳烷烴或α-烯烴的選擇性裁剪或重整。金屬納米粒子的平均尺寸/粒徑分布/優(yōu)先暴露晶面、沸石分子篩的介孔結(jié)構(gòu)/酸性等關(guān)鍵因素的合理調(diào)控可高效獲得目標(biāo)性產(chǎn)物。論文還剖析了酸性位上加氫裂解與金屬納米粒子氫解反應(yīng)在高碳烴c-c鍵選擇性裁剪中的作用。第二類雙功能催化劑由金屬氧化物和沸石分子篩組成。金屬氧化物活化 co 或 co2 為中間產(chǎn)物（甲醇/二甲醚，烯酮），中間產(chǎn)物經(jīng)過分子篩（sapo-34、zsm-5...）的擇形催化，從而高選擇性得到目標(biāo)性產(chǎn)物。該論文具體分析了分子篩的酸性、雙組分的接觸距離等因素對催化性能的影響，深度剖析了反應(yīng)路徑、中間體、動力學(xué)、反應(yīng)機(jī)理等重要方面。

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fig. 8 bifunctional-catalysis routes via reaction-coupling strategy for syngas conversion and co2 hydrogenation.

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fig. 9 bifunctional catalysts composed of ft metal/metal carbide and component for c-c cleavage for direct syngas conversion.

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fig. 10 direct syngas conversion to light olefins by integrating methanol/dme synthesis and methanol/dme to lower olefins.

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2017年，代爾夫特理工大學(xué)freek kapteijn教授、jorge gascon教授等人綜述了co2加氫制甲酸鹽/甲酸、甲醇、二甲醚的重要研究進(jìn)展。該論文首先介紹了co2捕集及h2的綠色生產(chǎn)，重點(diǎn)總結(jié)了co2加氫制甲酸鹽/甲酸中的催化體系（金屬催化劑、固載化分子催化劑）、co2加氫制甲醇的催化體系（cu基、pd基、雙金屬...）、co2加氫制二甲醚的催化體系（雙功能復(fù)合催化劑、物理混合催化劑），分析討論了對反應(yīng)機(jī)理的理解。該論文同時介紹了反應(yīng)器種類、反應(yīng)工程進(jìn)展，并進(jìn)行了生命周期評估（life cycle assessment）及經(jīng)濟(jì)性分析。該論文最后對未來發(fā)展進(jìn)行展望（co2 捕獲、綠色氫氣的生產(chǎn)，甲醇合成工業(yè)催化劑反應(yīng)條件下活性位點(diǎn)、反應(yīng)機(jī)理的深入理解，高靈敏度原位譜學(xué)的發(fā)展...）。
 
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fig. 12 (a) catalyst for co2 hydrogenation to methanol. (b) methods of cu-zno and cu-zno-promoter catalysts.

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2016年，哥倫比亞大學(xué)陳經(jīng)廣教授等人綜述了逆水汽變換(rwgs)反應(yīng)制co、co2加氫制甲醇、co2甲烷化反應(yīng)、co2費(fèi)托反應(yīng)制低碳烯烴及長碳鏈烴類的研究進(jìn)展。該論文總結(jié)了fe/pt基等催化劑在逆水汽變換反應(yīng)制co、cu基等催化劑在co2加氫制甲醇、ni/ru/pd基等催化劑在co2甲烷化反應(yīng)、fe基等催化劑在co2費(fèi)托反應(yīng)的應(yīng)用，其中重點(diǎn)強(qiáng)調(diào)了ceo2等可還原性載體的作用。該論文同時針對co2加氫反應(yīng)當(dāng)前面臨的挑戰(zhàn)，指明了未來發(fā)展方向（關(guān)鍵活性中間體的穩(wěn)定，原位、近常壓技術(shù)的發(fā)展，廉價、水熱穩(wěn)定催化劑的設(shè)計，無co2 副產(chǎn)的綠氫生產(chǎn)，co2-甲烷/乙烷干法重整，電/熱電催化的發(fā)展...）。

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fig. 13 co2 reduction for synthesis of co, methanol and hydrocarbon.

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2013年，何鳴元院士、孫予罕教授、韓布興院士等人提出了綠色碳科學(xué)的概念，闡述了綠色碳科學(xué)涉及過程的研究進(jìn)展。綠色碳科學(xué)包括以下要點(diǎn)：1使碳氧化生成co2的反應(yīng)發(fā)生于能源使用過程，而非碳資源加工等其他過程；2以碳原子經(jīng)濟(jì)性衡量能源與化工利用；3以碳化學(xué)循環(huán)補(bǔ)償碳自然界循環(huán)，包括co2的捕集和資源利用；4加強(qiáng)生物質(zhì)利用以減少化石資源的消耗。作者重點(diǎn)討論了石油煉制、煤炭高效清潔利用、甲烷高效利用、生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用、co2 轉(zhuǎn)化為燃料和化學(xué)品的重要應(yīng)用。

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fig. 14 (a) the simplified carbon cycle and related processes. (b)typical transformations of co2.

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2013年，萊布尼茲催化研究所evgenii v. kondratenko教授、蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院javier pérez-ramírez教授全面綜述了熱/光/電催化轉(zhuǎn)化co2制備燃料和化學(xué)品的研究進(jìn)展。對于co2熱催化轉(zhuǎn)化，該論文首先對比了當(dāng)前氫氣的生產(chǎn)方式（甲烷蒸汽重整、生物質(zhì)熱解/氣化、水電解.....），強(qiáng)調(diào)了綠色氫氣生產(chǎn)的重要性，其次總結(jié)了co2加氫制備碳?xì)浠衔铮淄�、高碳�?shù)碳?xì)浠衔?..）及含氧化合物（甲醇、二甲醚...）的具體應(yīng)用，重點(diǎn)強(qiáng)調(diào)了載體形貌效應(yīng)、晶面效應(yīng)等因素對催化性能的影響，探討了合理設(shè)計co2轉(zhuǎn)化催化劑的基本原則。

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fig. 15 co2 conversions to fuels or useful commodity chemicals.

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2011年，天津大學(xué)鞏金龍教授全面綜述了co2經(jīng)rwgs反應(yīng)制co、co2甲烷化反應(yīng)、co2加氫制碳?xì)浠衔铩⒓状�、二甲醚、高碳醇、甲�?甲酸鹽、甲酰胺的研究進(jìn)展，以及對應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理、理論研究、反應(yīng)器設(shè)計及優(yōu)化（流化床、漿態(tài)床、膜反應(yīng)器...）。該論文具體討論了活性相、金屬前驅(qū)體、金屬分散度、載體酸堿性等因素對催化性能的影響。

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1. sustainable conversion of carbon dioxide: an integrated review of catalysis and life cycle assessment, chem. rev., 2018, 118, 434-504.
2. catalysis for the valorization of exhaust carbon: from co2 to chemicals, materials, and fuels. technological use of co2, chem. rev., 2014, 114, 1709-1742.
3.recycling of carbon dioxide to methanol and derived products-closing the loop, chem. soc. rev., 2014, 43, 7995-8048.
4.application of ceria in co2 conversion catalysis, acs catal., 2020, 10, 613-631.
5.hydrogenation of co2 to methanol: importance of metal-oxide and metal-carbide interfaces in the activation of co2, acs catal., 2015, 5, 6696-670

原文參考文獻(xiàn)：
1.powering the future with liquid sunshine, joule, 2018, 2, (10), 1925-1949. 
2.recent advances incarbon dioxide hydrogenation to methanol via heterogeneous catalysis, chem. rev., 2020, doi:10.1021/acs.chemrev.9b00723   
3.state of the art and perspectives in heterogeneous catalysis of co2 hydrogenation to methanol, chem. soc. rev., 2020, 49, 1385-1413.  
4.core-shell structured catalysts for thermocatalytic, photocatalytic, and electrocatalytic conversion of co2, chem. soc. rev., 2020, 49, 2937-3004 
5.new horizon in c1 chemistry: breaking the selectivity limitation in transformation of syngas and hydrogenation of  co2  into hydrocarbon chemicals and fuels, chem. soc. rev., 2019, 48, 3193-3228.  
6.challenges in the greener production of formates/formic acid, methanol, and dme by heterogeneously catalyzed co2 hydrogenation processes, chem. rev., 2017, 117, 9804-9838.
7.catalytic reduction of co2 by h2 for synthesis of co, methanol and hydrocarbons: challenges and opportunities, energy environ. sci., 2016, 9, 62-73. 
8.green carbon science: scientific basis for integrating carbon resource processing, utilization, and recycling, angew. chem. int. ed., 2013, 52, 9620-9633.
9.status and perspectives of co2 conversion into fuels and chemicals by catalytic, photocatalytic and electrocatalytic processe, energy environ. sci., 2013, 6, 3112-3135.  
10.recent advances in catalytichydrogenation of carbon dioxide, chem. soc. rev., 2011, 40, 3703-3727. 

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2樓2020-07-21 23:09:01
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夜雪狐

金蟲 (正式寫手)
3樓2020-07-27 09:44:21
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