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艾因斯新蟲 (小有名氣)
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[交流]
碘硫熱化學(xué)制氫過程中強化氫分解的鉭膜反應(yīng)器
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介紹 氫能是一種清潔高效的二次能源，它將成為解決全球特別是發(fā)展中國家面臨的能源危機的可行而有效的解決方案。由可再生能源驅(qū)動的氫經(jīng)濟不僅會減少對化石燃料的依賴，還會減少溫室氣體的排放，而溫室氣體排放是全球變暖的主要原因。如今大部分氫氣生產(chǎn)來自碳?xì)浠衔铮菏停?0%）、煤炭（18%）和天然氣（48%），水的電解僅產(chǎn)生 4% 的氫氣。目前，蒸汽甲烷重整是最常見的制氫方法，因此有必要采用非化石能源的可持續(xù)方式大規(guī)模生產(chǎn)氫能�？沙掷m(xù)生產(chǎn)氫氣的一種有前途的方法是利用來自太陽或核能的高溫能量熱化學(xué)分解水，碘硫熱化學(xué)循環(huán)被認(rèn)為是一種很有前途的制氫途徑，因為它能夠利用高溫核反應(yīng)堆作為熱源的核熱量以可持續(xù)的方式從水中制氫，該過程包括三個閉環(huán)反應(yīng)。 HIx 處理部分是決定整個循環(huán)整體效率的最關(guān)鍵步驟。在本生段形成的 HI 混合物是 HI、水和碘的假共沸組合物，僅含 13 M% 的 HI。電滲析（EED）與膜反應(yīng)器（MR）相結(jié)合已被確定為處理 HIx 流的潛在替代路線之一，而單步反應(yīng)蒸餾因高壓（高達(dá) 30 巴）和嚴(yán)重腐蝕（材料選擇）問題而帶來嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。從本生段獲得的 HI 的低可用性問題可以通過使用 EED 來解決，而 HI 到氫氣（約 22%）的單程平衡轉(zhuǎn)化率可以通過使用 MR 來轉(zhuǎn)移。低分解率導(dǎo)致循環(huán)材料（氫、碘、H₂O）數(shù)量增加，因此難以達(dá)到 IS 工藝的預(yù)計熱效率（~55%）。膜是 MR 的心臟，滲透性（通量）和選擇性滲透（對氫氣）標(biāo)準(zhǔn)會影響反應(yīng)和分離之間的協(xié)同程度。Kluiters 在 2004 年對各種氫選擇性滲透膜的現(xiàn)狀進(jìn)行了綜述，反應(yīng)區(qū)中產(chǎn)生的氫氣可以通過原位選擇性滲透膜從反應(yīng)混合物中除去，從而克服反應(yīng)的平衡限制。 氫透過金屬膜受西沃特定律支配。在商業(yè)上，鈀及其合金用于構(gòu)建分離和生產(chǎn)氫氣的膜和膜反應(yīng)器。目前，基于 Pd 的 MRs 的使用受到這些合金成本的限制。根據(jù)文獻(xiàn)數(shù)據(jù)，某些金屬（如鉭、鈮、釩）的透氫率值高于鈀及其合金。此外，在低溫下，氫的上載導(dǎo)致這些金屬（Pd）膜變脆，形成缺陷并損失選擇性。事實上，在 HI 分解反應(yīng)的操作條件下，不能使用 Pd 和 Pd 基合金，因為它們對氫碘酸的耐腐蝕性低，而 Ta 和 Nb 基合金難熔金屬可以耐受極端高溫環(huán)境。 實驗 鉭膜的制備及表征 粘土氧化鋁管（250 毫米長和 10 毫米外徑）的平均孔徑和孔徑分布由表面積分析儀測定。使用內(nèi)部開發(fā)的密封劑用端蓋密封氧化鋁管，制備涂覆的膜管。使用 X 射線衍射以 40 kV 和 30 mA 的 Cu ka 輻射對 Ta 涂覆的膜管進(jìn)行表征，掃描范圍從 20° 到 90° 不等，步長為 0.02°。使用掃描電子顯微鏡（SEM）進(jìn)行超薄皮膚表面的形態(tài)學(xué)分析，當(dāng)在二次電子模式下操作時，在 30 kV 的加速電壓和 ×1000 放大率下記錄表面層圖像。通過與 SEM 和微分析系統(tǒng)結(jié)合的能量色散 X 射線光譜儀（EDX）進(jìn)行膜的定量表面元素分析和繪圖。 鉭的腐蝕研究 將 Ta 涂覆的管切成 2cm 長的片，并在 125℃-130℃的溫度下在回流環(huán)境下浸入 HI - 水共沸物（57 wt% HI 在水中）中。使用意大利 GNR 分析儀器集團(tuán)（型號：EXPLORER）提供的 X 射線衍射（XRD）以 40 kV 和 30 mA 的 Cu ka 輻射對管進(jìn)行表征，掃描范圍從 20° 到 90° 不等，步長為 0.02°。用掃描電鏡對薄皮表面進(jìn)行了形態(tài)分析，當(dāng)在二次電子模式下操作時，在 30 kV 的加速電壓和 ×1000 放大率下記錄表面層圖像。通過與 SEM 和微分析系統(tǒng)結(jié)合的能量色散 X 射線光譜儀（EDX）進(jìn)行膜的定量表面元素分析和繪圖。 PBMR 組件的制造和 HI 分解研究 將鉑 - 氧化鋁催化劑（2% 鉑涂覆在 1/16 英寸直徑的氧化鋁擠出物上）填充在膜反應(yīng)器的殼側(cè)（反應(yīng)區(qū)）中，膜管與催化劑一起組裝成反應(yīng)器組件。用于 HI 分解研究的實驗裝置中，流速為 30mL・min⁻¹ 的氮氣（載氣）用于從 HI 蒸發(fā)器（加熱至 130°C）將物料掃過膜反應(yīng)器。 結(jié)果 鉭膜的制備及表征 通過 N₂吸附研究分析粘土氧化鋁管的比表面積和平均孔徑（-196℃），通過吸附表面積分析儀測定。使用 Barrette-Joynere-Halenda（BJH）方法在 P/Po 0.03-0.4 的相對壓力范圍內(nèi)計算表面積和孔隙率。氧化鋁支撐管和 Ta 涂覆的膜的 XRD、粘土氧化鋁和 Ta 涂覆的氧化鋁薄膜的 SEM 圖像均已完成測試與分析。 結(jié)論 對用于 HI 分解的填充床鉭膜反應(yīng)器進(jìn)行建模，以找出膜反應(yīng)器的最佳操作參數(shù)，從而獲得至少 95% 的轉(zhuǎn)化率。該研究為金屬膜反應(yīng)器在氫分解反應(yīng)中的性能提供了有益的見解，并表明鉭基 PBMR 可以作為過程強化工具，以達(dá)到更高的熱化學(xué)效率。 |
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