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浴日光能鈣鈦礦
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[交流]
MAFA鈣鈦礦薄膜的晶粒尺寸和晶體取向?qū)Ψ�(wěn)定性及光電效應(yīng)的影響
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本研究探討了晶粒尺寸和晶體取向?qū)A0.01FA0.99Pb(I0.99Br0.01)3（MAFA）鈣鈦礦薄膜穩(wěn)定性及光電性能的影響。通過在制備過程中改變氯化甲銨（MACl）的添加量來調(diào)控晶粒尺寸，實(shí)驗(yàn)表明，具有主導(dǎo) {100} 取向的大晶粒在環(huán)境條件下會(huì)迅速降解。相反，隨機(jī)取向的薄膜在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中保持穩(wěn)定。在MACl摩爾濃度范圍為0.28 mol/dm3到0.38 mol/dm3時(shí)，觀察到最大光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY>8%），對(duì)應(yīng)于具有隨機(jī)晶體取向的最大晶粒尺寸。超過此范圍時(shí)，PLQY顯著下降，表明缺陷密度增加，從而非輻射復(fù)合增強(qiáng)，導(dǎo)致開路電壓（VOC,nonrad）下降。這些研究結(jié)果揭示了晶粒尺寸與長期材料穩(wěn)定性之間的基本權(quán)衡，強(qiáng)調(diào)了在開發(fā)耐用、高性能鈣鈦礦太陽能電池中控制晶體取向的關(guān)鍵作用。 長期穩(wěn)定性是阻礙基于有機(jī)鹵化物鈣鈦礦光伏器件商業(yè)化的主要缺點(diǎn)，因?yàn)樗鼈円资芄庹铡⒀鯕�、濕度和溫度等環(huán)境因素的降解。盡管如此，鈣鈦礦/硅疊層器件電池的光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）已達(dá)到顯著的34.9%，而單結(jié)甲脒鉛碘（FAPbI3）鈣鈦礦的光電轉(zhuǎn)換效率已達(dá)到27%。隨著人們對(duì)實(shí)現(xiàn)高PCE的FAPbI3薄膜研究興趣的增加，許多研究繼續(xù)使用氯化甲銨（MACl）作為添加劑，以增強(qiáng)光活性α-FAPbI3的相穩(wěn)定性。MACl的加入促進(jìn)了更大晶粒的形成，并降低了薄膜內(nèi)的缺陷密度。殘余的MA導(dǎo)致形成混陽離子（MAFA）結(jié)構(gòu)，偏離純FAPbI3相。MAFA薄膜表現(xiàn)出多晶形貌，單個(gè)晶粒被明顯的晶界分隔。這樣的薄膜有助于光生載流子的快速高效傳輸，從而提升最終器件性能。雖然較大的晶粒通常有利于抑制非輻射復(fù)合并增強(qiáng)電荷傳輸，但晶粒大小與穩(wěn)定性之間的關(guān)系比以往假設(shè)的更為復(fù)雜。一些研究表明，較小的晶粒由于其較高的晶界密度，會(huì)更快降解，因?yàn)榫Ы绱龠M(jìn)了離子快速遷移，加速了在環(huán)境應(yīng)力下的降解。相反，較大的晶粒也可能容易快速降解：晶粒尺寸超過2 μm的薄膜顯示出效率的提升，但仍存在穩(wěn)定性問題，這表明單靠晶粒大小不足以保證耐久性。此外，晶體取向似乎起決定性作用—取向不當(dāng)或不利的晶面可能導(dǎo)致表面化學(xué)性質(zhì)和離子遷移路徑不利，從而降低穩(wěn)定性。 研究科學(xué)家調(diào)查了MAFA鈣鈦礦的晶粒尺寸依賴性降解，強(qiáng)調(diào)了晶粒尺寸、晶體取向、薄膜穩(wěn)定性和光電性能之間的相關(guān)性。晶粒尺寸和晶界密度通過原子力顯微鏡（AFM）和掃描電子顯微鏡（SEM）進(jìn)行了表征。晶體取向通過X射線衍射（XRD）分析確定。薄膜穩(wěn)定性通過可觀察的顏色變化進(jìn)行定性評(píng)估。通過調(diào)節(jié)MACl的濃度實(shí)現(xiàn)了不同的晶粒尺寸。在鈣鈦礦薄膜制備過程中使用前驅(qū)體溶液。光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY）測量確定了產(chǎn)生最高PLQY的最佳MACl濃度。高PLQY值對(duì)應(yīng)于薄膜中更高的輻射復(fù)合，從而減少開路電壓（Voc）損失，這有利于提高器件性能。 確定了晶體學(xué)取向是影響MAFA鈣鈦礦薄膜穩(wěn)定性和光電子性能的關(guān)鍵因素。研究表明，{100}取向會(huì)在環(huán)境條件下加速降解，而抑制該取向則顯著提高環(huán)境穩(wěn)定性。在環(huán)境條件下，優(yōu)先呈現(xiàn){100}取向的樣品降解情況證實(shí)了該取向具有較高的缺陷密度，這一點(diǎn)也通過光致發(fā)光量子效率（PLQY）信號(hào)降低得到了進(jìn)一步支持。研究發(fā)現(xiàn)，通過調(diào)節(jié)MACl濃度可以影響晶粒尺寸，從而影響晶體學(xué)取向，揭示了晶粒尺寸、取向和環(huán)境穩(wěn)定性之間的明確關(guān)系。值得注意的是，具有適量甲胺離子(MA+)摩爾濃度（cMACl 從0.28 mol/dm³到0.38 mol/dm³）的薄膜表現(xiàn)出晶粒大且晶體取向隨機(jī)，并達(dá)到了峰值PLQY值（>8%），表明缺陷密度降低，非輻射損失被抑制。這些結(jié)果突出了一個(gè)基本的權(quán)衡：盡管晶粒尺寸改善了某些光電子性能，但必須兼顧不利取向可能導(dǎo)致的穩(wěn)定性下降風(fēng)險(xiǎn)。 總體而言，這些洞見提供了一種材料設(shè)計(jì)策略，可通過調(diào)控晶體學(xué)和成分，實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定且高效率的鈣鈦礦光伏器件。 |
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