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浴日光能鈣鈦礦
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[交流]
空穴注入層中摻雜氧化石墨烯使碳電極鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的效率達(dá)到23.6% 已有1人參與
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在低溫加工下的碳基鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（C-PSCs）因其增強(qiáng)的穩(wěn)定性和經(jīng)濟(jì)高效性而受到關(guān)注。然而，這些優(yōu)點(diǎn)往往被器件性能下降所抵消，主要原因是空穴傳輸層（HTL）與碳電極之間的電荷傳輸效率低。本文報(bào)道了利用羧基功能化的氧化石墨烯（GO-COOH）作為HTL材料Spiro-OMeTAD的摻雜劑，以促進(jìn)界面電荷傳輸并固定鋰離子，從而改善器件性能和穩(wěn)定性。展示了GO-COOH與Spiro-OMeTAD之間的電子轉(zhuǎn)移，其中GO-COOH中的離域電子無(wú)需暴露于氧氣即可實(shí)現(xiàn)p型摻雜，從而形成強(qiáng)π–π共軛的HTL–碳界面。Li–C鍵的形成固定了可移動(dòng)的鋰離子，進(jìn)一步提高了器件的穩(wěn)定性。結(jié)果，C-PSCs實(shí)現(xiàn)了23.6%的光電轉(zhuǎn)換效率，并在連續(xù)照射1000小時(shí)后保持了初始性能的98.7%。這些結(jié)果使C-PSCs的性能更接近采用金屬電極的器件水平。 有機(jī)–無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSCs）在過(guò)去十年中其光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）經(jīng)歷了顯著提升，從3.8%上升至27.0%。然而，其進(jìn)一步發(fā)展受到長(zhǎng)期穩(wěn)定性不足的制約，主要原因是長(zhǎng)期暴露于環(huán)境因素（如陽(yáng)光、熱、水和氧氣）引起的降解，以及離子遷移導(dǎo)致的金屬電極腐蝕。傳統(tǒng)方法如封裝可以減輕水和氧的損傷，但無(wú)法阻止離子遷移和金屬電極腐蝕，從而對(duì)穩(wěn)定性造成顯著威脅。為克服這些挑戰(zhàn)，基于碳的PSCs（C-PSCs）通過(guò)低溫工藝制備成為研究重點(diǎn)，因?yàn)槠渚哂谢瘜W(xué)穩(wěn)定性、優(yōu)異的電學(xué)性能且成本低廉。然而，與金屬電極相比，碳電極在性能上往往較差，這是由于鈣鈦礦–碳電極界面發(fā)生非選擇性電荷轉(zhuǎn)移所致。 為了解決這一問(wèn)題，研究重點(diǎn)集中在將空穴傳輸層（HTL）引入碳基鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（C-PSCs）中，以增強(qiáng)電荷提取能力并防止電子泄漏，其中，Spiro-OMeTAD被報(bào)道可促進(jìn)高光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）。然而，這類(lèi)C-PSCs的成功應(yīng)用通常需要摻雜雙氟磺酰亞胺鋰（LiTFSI）以提高導(dǎo)電性，其易吸濕特性可能會(huì)增加水分進(jìn)入鈣鈦礦層，并且鋰離子的遷移可能促使其擴(kuò)散到相鄰層，從而影響電池穩(wěn)定性。此外，傳統(tǒng)依賴(lài)氧氣的摻雜方法費(fèi)時(shí)且重復(fù)性差。此外，Spiro-OMeTAD與碳電極之間的接觸不良限制了界面電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致器件性能下降。因此，為了實(shí)現(xiàn)C-PSCs的優(yōu)異性能和穩(wěn)定性，關(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)一種有效策略，在不暴露于氧氣的情況下同時(shí)摻雜Spiro-OMeTAD、促進(jìn)界面電荷向碳電極的轉(zhuǎn)移并固定鋰離子。 在這項(xiàng)工作中，科學(xué)家引入了一種在低溫加工C-PSCs中使用富含羧基的氧化石墨烯（GO-COOH）對(duì)Spiro-OMeTAD進(jìn)行有效p型摻雜的方法，以通過(guò)促進(jìn)價(jià)電子轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)充分摻雜而無(wú)需氧氣活化。該過(guò)程涉及通過(guò)插層GO-COOH迅速消耗并固定鋰離子，從而在應(yīng)力條件下增強(qiáng)器件穩(wěn)定性，通過(guò)X射線(xiàn)光電子能譜（XPS）和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（ToF-SIMS）得到驗(yàn)證。此外，GO-COOH中電荷的離域化改善了摻雜HTL的導(dǎo)電性和能帶匹配，并與碳電極建立了強(qiáng)π–π共軛界面，從而提升C-PSCs中的電荷傳輸動(dòng)力學(xué)。通過(guò)采用精心設(shè)計(jì)的雙層碳電極（石墨烯–高導(dǎo)電碳膜）以增強(qiáng)雙向電荷提取與收集，C-PSCs實(shí)現(xiàn)了23.6%的最高PCE以及超過(guò)該結(jié)構(gòu)Shockley–Queisser（S–Q）極限80%的開(kāi)路電壓–填充因子（VOC–FF）乘積。通過(guò)GO-COOH摻雜實(shí)現(xiàn)了增強(qiáng)的穩(wěn)定性，未封裝器件在持續(xù)光照超過(guò)1000小時(shí)后仍保持98.7%的初始性能。 這一突破解決了低溫加工C-PSCs中HTL界面電荷轉(zhuǎn)移差的關(guān)鍵問(wèn)題，為提高效率和實(shí)現(xiàn)優(yōu)秀穩(wěn)定性奠定了基礎(chǔ)。此項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn) Spiro-OMeTAD的無(wú)氧快速氧化及構(gòu)建理想 HTL 接口以提升低溫制備 C-PSCs 的效率和穩(wěn)定性提供了新見(jiàn)解。 |
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2樓2025-11-07 13:24:00
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