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yexuqing木蟲(chóng)之王 (文學(xué)泰斗)
太陽(yáng)系系主任
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[交流]
章宇超等提出高選擇性光電催化氮氮偶聯(lián)新機(jī)制 已有1人參與
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章宇超等提出高選擇性光電催化氮氮偶聯(lián)新機(jī)制 發(fā)布時(shí)間：2025-11-04【字體： 大 中 小 】【打印】 【關(guān)閉】 光電催化技術(shù)在能源轉(zhuǎn)換、環(huán)境整治和有機(jī)合成等領(lǐng)域具有廣闊應(yīng)用前景。氮中心自由基作為關(guān)鍵反應(yīng)中間體，在N-N偶聯(lián)（如肼類(lèi)產(chǎn)物合成）和C-N鍵形成等轉(zhuǎn)化中扮演著不可或缺的角色。直接斷裂N-H鍵以生成氮中心自由基被視為一種理想的途徑，但由于N-H鍵解離能高，現(xiàn)有方法往往通過(guò)斷裂鍵能較低的N-O、N-S或N-鹵素鍵，或依賴(lài)外源氧化劑和貴金屬催化劑（如Ru、Pd、Ir）。因此，開(kāi)發(fā)基于環(huán)境友好、非貴金屬催化劑的氮中心自由基直接生成策略，對(duì)于推動(dòng)綠色合成、降低化學(xué)轉(zhuǎn)化成本具有重要意義。 在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部和中國(guó)科學(xué)院的支持下，化學(xué)所光化學(xué)實(shí)驗(yàn)室趙進(jìn)才課題組章宇超等基于前期在光電催化氧原子轉(zhuǎn)移機(jī)制（J. Am. Chem. Soc. 2016,138,2705；J. Am. Chem. Soc. 2018,140,3264；Nat. Catal.2021,4,684;J. Am. Chem. Soc. 2023,145,23849；J. Am. Chem. Soc.2025,147,5,4520）和氮原子轉(zhuǎn)移機(jī)制（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61,e202214580；Angew. Chem.,Int. Ed.2024,63,e202316218；Energy Environ. Sci. 2024,17,4681；Angew. Chem. Int. Ed.2025,64,e202423457）的研究基礎(chǔ)上，近期在氮中心自由基生成路徑上取得新突破，提出了一種高選擇性光電催化氮-氮偶聯(lián)新機(jī)制。 他們利用銅離子對(duì)含氮底物的活化作用，將傳統(tǒng)依賴(lài)界面共價(jià)作用的活化過(guò)程轉(zhuǎn)移至溶液相中進(jìn)行，并通過(guò)光陽(yáng)極與金屬絡(luò)合物之間的非共價(jià)弱相互作用，實(shí)現(xiàn)了高效的界面電荷轉(zhuǎn)移，有效促進(jìn)了各種胺類(lèi)分子中惰性N-H鍵的斷裂，從而直接從N-H鍵產(chǎn)生氮中心自由基，避免了官能團(tuán)的預(yù)修飾或貴金屬催化劑的使用。該策略在合成肼類(lèi)物質(zhì)中得到了應(yīng)用，于光電化學(xué)流動(dòng)池中實(shí)現(xiàn)了409 mA的光電流，并完成了N–N偶聯(lián)產(chǎn)物的克級(jí)規(guī)模合成。 相關(guān)研究成果發(fā)表于Nature Communications (https://doi.org/10.1038/s41467-025-63670-1)上。論文第一作者為博士后武磊和博士生黨昆，通訊作者為章宇超研究員。 |
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