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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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張闖課題組在自旋增強(qiáng)CO2催化轉(zhuǎn)化方面取得新進(jìn)展
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張闖課題組在自旋增強(qiáng)CO2催化轉(zhuǎn)化方面取得新進(jìn)展 發(fā)布時(shí)間：2025-10-22【字體： 大 中 小 】【打印】 【關(guān)閉】 近年來，利用電子自旋作用調(diào)控化學(xué)反應(yīng)速率與選擇性的研究受到普遍關(guān)注，為高效催化劑的理性設(shè)計(jì)與性能優(yōu)化提供了全新視角。由于氧分子（O2）基態(tài)為三重態(tài)，磁性催化劑在氧析出反應(yīng)（OER）中憑自旋平行排列促進(jìn) O–O 成鍵的自旋催化機(jī)制已被實(shí)驗(yàn)證實(shí)。在此基礎(chǔ)上，化學(xué)所研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，催化劑自旋的平行/反平行排列與單重態(tài)分子的斷鍵/成鍵過程存在對應(yīng)關(guān)系（Angew. Chem. Int. Ed. 2023,62,e202300469.），從而將自旋催化機(jī)制拓展至更具普適性的單重態(tài)分子反應(yīng)體系，如CO2還原反應(yīng)（CO2RR）。（CCS Chem. 2023,5,2046-2058. Angew. Chem. Int. Ed. 2024,63,e202405873.） 在國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院和化學(xué)所碳中和化學(xué)中心的支持下，化學(xué)所光化學(xué)實(shí)驗(yàn)室張闖課題組與盛樺課題組針對CO2RR中多電子、多質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程伴隨的復(fù)雜自旋態(tài)變化，構(gòu)筑具有特定自旋結(jié)構(gòu)的磁性催化劑體系，提升CO2向高值化學(xué)品的轉(zhuǎn)化效率。近期，該研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，利用稀磁氧化物Cu-In2O3電催化CO2和NO3-偶聯(lián)合成尿素時(shí)，外磁場可直接消除尿素合成線性掃描伏安曲線（LSV）的平臺限制電位，在低過電勢下將尿素產(chǎn)率最高提升2.2 倍，法拉第效率近乎翻倍 (圖1)。借助自主開發(fā)的磁-電化學(xué)原位紅外光譜技術(shù)，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)*CO2與*NH2通過氫鍵產(chǎn)生自旋相互作用，形成自旋敏感的關(guān)鍵反應(yīng)中間體*NHCOOH；外磁場顯著加速了氫轉(zhuǎn)移過程中N-H鍵的斷裂與O-H鍵的生成。該工作率先將自旋增強(qiáng)機(jī)制拓展至CO2向C–N 產(chǎn)物轉(zhuǎn)化的催化體系，相關(guān)成果發(fā)表于CCS Chem.期刊（DOI: 10.31635/ccschem.025.202506003）。第一作者是郝晉杰博士，通訊作者是張闖研究員和盛樺研究員。 圖1. 外磁場促進(jìn)電催化CO2和NO3-偶聯(lián)合成尿素 最近，該研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)合成了Cu-ZnMg超薄金屬有機(jī)框架（MOF）催化劑，通過非磁性 Zn/Mg打破Cu-Cu反鐵磁耦合作用，形成s=1/2的孤立Cu位點(diǎn)用于構(gòu)建自旋催化體系。在交變磁場作用下，孤立Cu位點(diǎn)發(fā)生自旋翻轉(zhuǎn)并通過自旋-晶格弛豫產(chǎn)生瞬時(shí)局域能量，驅(qū)動CO2RR中協(xié)同質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移（CPET）動力學(xué)過程，大幅提高Cu位點(diǎn)的催化反應(yīng)活性（圖2）。在-0.2 V vs. RHE低過電位下，交變磁場顯著提升了Cu-ZnMg催化劑性能，表現(xiàn)出-25.3 mA cm-2的CO分電流密度和約95%的CO法拉第效率，性能優(yōu)于絕大多數(shù)Cu基催化劑，甚至超過了典型的貴金屬催化劑。該工作率先將交變磁場耦合策略引入自旋增強(qiáng)CO2催化轉(zhuǎn)化體系，相關(guān)成果發(fā)表于Angew. Chem.,Int. Ed.期刊（DOI: 10.1002/anie.202514255）。第一作者是尹百鵬助理研究員和王燦，通訊作者是張闖研究員。 圖2. 交變磁場用于自旋增強(qiáng)CO2催化轉(zhuǎn)化性能 光化學(xué)實(shí)驗(yàn)室 2025年10月22日 |
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