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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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碲化鉍基塑性熱電材料研究取得進(jìn)展
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碲化鉍基塑性熱電材料研究取得進(jìn)展 2025-09-28 來源： 上海硅酸鹽研究所【字體：大 中 小】語音播報(bào) 碲化鉍（Bi2Te3）基熱電材料涵蓋Bi2Te3及其與Bi2Se3和Sb2Te3形成的贗二元固溶體，在固態(tài)制冷、精準(zhǔn)控溫和局域熱管理等方面已實(shí)現(xiàn)商業(yè)應(yīng)用。但是，Bi2Te3基材料本征為脆性，外力作用下易發(fā)生解理破碎，限制了其在柔性/微型電子等領(lǐng)域的應(yīng)用。此前，中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所通過兩類本征反位缺陷的互相作用，在單晶中引入高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了Bi2Te3晶體從脆性至塑性的轉(zhuǎn)化。但是，Bi2Se3和Sb2Te3晶體及其與Bi2Te3形成的贗二元固溶體的力學(xué)性能及形變能力，以及它們是否具有類似Bi2Te3單晶的塑性特性尚不清楚。 近日，上海硅酸鹽所團(tuán)隊(duì)聯(lián)合中國科學(xué)院大學(xué)杭州高等研究院科研人員，揭示了Bi2Se3和Sb2Te3的本征缺陷-微結(jié)構(gòu)-力學(xué)性能映射關(guān)系，確定了Bi2(Te,Se)3和(Bi,Sb)2Te3贗二元固溶體兼具良好塑性和優(yōu)異熱電性能的化學(xué)組分區(qū)間。 研究團(tuán)隊(duì)利用溫度梯度法，合成了Bi2Te3、Bi2Se3和Sb2Te3晶體。與Bi2Te3晶體不同，Bi2Se3和Sb2Te3晶體均表現(xiàn)為脆性，在面內(nèi)方向三點(diǎn)彎曲最大應(yīng)變量<3%，低于Bi2Te3晶體。透射電鏡表征發(fā)現(xiàn)，Bi2Te3晶體存在交錯(cuò)層、漣漪、層錯(cuò)等高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，Bi2Se3和Sb2Te3晶體的原子排列較為規(guī)整。這種微結(jié)構(gòu)的差異源于Bi2Te3、Bi2Se3和Sb2Te3不同的本征缺陷特征。理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Bi2Te3中兩種反位缺陷BiTe和TeBi的缺陷形成能相等時(shí)，其數(shù)值僅為0.6 eV，導(dǎo)致Bi2Te3晶體可同時(shí)存在高濃度BiTe和TeBi反位缺陷，形成高密度/多樣化的微結(jié)構(gòu)。Bi2Se3中反位缺陷BiSe和SeBi缺陷形成能相等時(shí)的數(shù)值較高，反位缺陷難以同時(shí)大量存在；Sb2Te3中反位缺陷SbTe和TeSb的缺陷形成能相等時(shí)的數(shù)值較低，但其出現(xiàn)在極富Te區(qū)，在實(shí)驗(yàn)上難以實(shí)現(xiàn)。因此，Bi2Se3和Sb2Te3晶體中未觀測到高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，材料表現(xiàn)出脆性特征。 在Bi2Te3中固溶Sb或Se將改變其本征缺陷特征，進(jìn)而影響微結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能和熱電性能。研究團(tuán)隊(duì)合成了系列Bi2(Te,Se)3和(Bi,Sb)2Te3固溶體。室溫力學(xué)性能測試表明，隨著Sb或Se固溶量增加，晶體塑性逐漸減弱。當(dāng)Sb固溶量低于70%或Se固溶量低于20%時(shí)，晶體表現(xiàn)出類似于Bi2Te3的優(yōu)良塑性，沿面內(nèi)方向最大彎曲應(yīng)變量≥10%。透射電鏡表征發(fā)現(xiàn)，具有塑性的Bi2(Te,Se)3和(Bi,Sb)2Te3晶體也存在高密度/多樣化微結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步證明其與塑性的關(guān)聯(lián)。熱電性能測試發(fā)現(xiàn)，Sb固溶能夠提高Bi2Te3晶體的空穴濃度，Se固溶可以將主要載流子從空穴轉(zhuǎn)變?yōu)殡娮�。同時(shí)，固溶Sb或Se均可降低晶格熱導(dǎo)率。綜合力學(xué)性能與熱電性能測試結(jié)果，研究團(tuán)隊(duì)繪制出Bi2(Te,Se)3與(Bi,Sb)2Te3晶體的組分-塑性-導(dǎo)電類型-熱電性能關(guān)系圖。當(dāng)Sb固溶量0≤y<0.7時(shí)，晶體同時(shí)具有p型導(dǎo)電行為、優(yōu)良塑性和高熱電性能，其層內(nèi)方向三點(diǎn)彎曲最大應(yīng)變量≥10%，功率因子PF≥20 μW cm−1K−2，熱電優(yōu)值zT≥0.6。 上述成果拓寬了Bi2Te3基塑性無機(jī)熱電材料的研究范疇，深化了科研人員對熱電材料缺陷-微結(jié)構(gòu)-力學(xué)性能映射關(guān)系的認(rèn)知，對指導(dǎo)新型高性能塑性無機(jī)熱電材料的研究具有重要價(jià)值。 相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃的支持。 論文鏈接 |
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