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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
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劉云圻/陳建毅團(tuán)隊(duì)在快速制備晶習(xí)可控的單晶共價有機(jī)框架方面取得新進(jìn)展
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劉云圻/陳建毅團(tuán)隊(duì)在快速制備晶習(xí)可控的單晶共價有機(jī)框架方面取得新進(jìn)展 發(fā)布時間：2025-05-06【字體： 大 中 小 】【打印】 【關(guān)閉】 在新型多孔材料研究領(lǐng)域，共價有機(jī)框架（COFs）材料的晶面工程調(diào)控技術(shù)正成為繼拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)設(shè)計與化學(xué)組分優(yōu)化后的又一前沿突破方向。晶面效應(yīng)對材料性能至關(guān)重要，然而受限于單晶材料的制備瓶頸，該方面研究始終是困擾科研人員的技術(shù)難題。業(yè)界普遍認(rèn)為，COFs要實(shí)現(xiàn)從基礎(chǔ)研究到工業(yè)應(yīng)用的跨越，亟需建立兼具高效合成與晶習(xí)可控的普適性解決方案。這一技術(shù)突破不僅關(guān)乎COFs材料的基礎(chǔ)理論研究深化，更將直接影響其在催化、儲能、分子分離等領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用前景。 在中國科學(xué)院和國家自然科學(xué)基金委的支持下，化學(xué)所有機(jī)固體實(shí)驗(yàn)室劉云圻/陳建毅團(tuán)隊(duì)在快速制備晶習(xí)可控的單晶共價有機(jī)框架方面取得新進(jìn)展。以經(jīng)典的單晶COF-300為例，團(tuán)隊(duì)研究人員開發(fā)出乙縮醛/乙酸調(diào)控策略，通過精準(zhǔn)調(diào)控醛基單體的緩釋機(jī)制，成功破解了傳統(tǒng)合成中醛胺單體快速反應(yīng)的動力學(xué)難題。該技術(shù)采用前驅(qū)體保護(hù)策略構(gòu)建的均相反應(yīng)體系，不僅有效抑制了晶核無序生成，更通過醛基的梯度釋放實(shí)現(xiàn)對晶核數(shù)量與質(zhì)量的雙重調(diào)控（圖1）。該策略顛覆了傳統(tǒng)認(rèn)知中“催化劑與調(diào)節(jié)劑需嚴(yán)格配對”的固有理論模式，以乙酸為催化劑卻能大幅擴(kuò)展調(diào)節(jié)劑的選擇范圍（超過20種伯胺），并首次以綠色溶劑水（H2O）為晶化調(diào)節(jié)劑合成了20微米的單晶COF-300。尤為重要的是，該策略建立了“催化劑-調(diào)節(jié)劑”雙變量精準(zhǔn)調(diào)控模型，通過動態(tài)調(diào)節(jié)二者配比，成功實(shí)現(xiàn)了對單晶尺寸、尺寸分布、形狀及純度等晶習(xí)的全維度操控（圖2）。這一發(fā)現(xiàn)為科研人員認(rèn)知COFs晶體生長動力學(xué)提供了新的視角，推動邁入定量設(shè)計新階段。此外，該策略無需加入過多苯胺即可提供均相起始反應(yīng)環(huán)境，有效加速了晶體生長的過程，不僅實(shí)現(xiàn)60微米級單晶的1小時快速制備，更在48小時內(nèi)突破至120微米。相關(guān)研究成果以“Rapid Synthesis of Single-Crystal Covalent Organic Framework with Controllable Crystal Habits”為題發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》期刊上（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c01638）。文章的第一作者為高文強(qiáng)博士和陳子奧博士，通訊作者為陳建毅研究員和劉云圻院士。 圖1 大尺寸單晶COF-300的晶體生長路線（右上角的框顯示了COF-300單形和復(fù)形結(jié)構(gòu)） 圖2 “催化劑-調(diào)節(jié)劑”雙變量精準(zhǔn)調(diào)控單晶COF-300的晶體習(xí)性 有機(jī)固體實(shí)驗(yàn)室 2025年5月6日 |
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