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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽(yáng)系系主任
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高蕻課題組在Ar+ + N2體系的碰撞傳能研究中取得重要進(jìn)展
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高蕻課題組在Ar+ + N2體系的碰撞傳能研究中取得重要進(jìn)展 發(fā)布時(shí)間：2024-09-20【字體： 大 中 小 】【打印】 【關(guān)閉】 當(dāng)兩個(gè)分子發(fā)生碰撞，除了發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，另一個(gè)重要過程是能量傳遞，即分子動(dòng)能和內(nèi)能的相互轉(zhuǎn)化過程。深入研究分子之間通過碰撞發(fā)生振動(dòng)、轉(zhuǎn)動(dòng)能量傳遞、電子態(tài)淬滅或激發(fā)的機(jī)理，在等離子體診斷、高馬赫發(fā)動(dòng)機(jī)燃料主動(dòng)冷卻和燃燒過程、大氣化學(xué)和星際化學(xué)等領(lǐng)域有重要應(yīng)用。目前，人們利用交叉分子束結(jié)合先進(jìn)的分子束操控和高分辨產(chǎn)物探測(cè)技術(shù)已經(jīng)對(duì)中性分子之間的碰撞傳能過程實(shí)現(xiàn)“態(tài)-態(tài)”分辨的研究。受制于低能離子束較大的動(dòng)能展寬以及反應(yīng)物離子對(duì)非彈性散射信號(hào)的強(qiáng)烈干擾，目前人們對(duì)離子和中性分子之間的碰撞傳能研究比相應(yīng)的中性分子之間的碰撞傳能研究要滯后很多。離子和分子之間通常有較強(qiáng)的長(zhǎng)程靜電相互作用，且勢(shì)能面上常常有較深的勢(shì)阱，其傳能動(dòng)力學(xué)與中性分子之間的碰撞傳能過程往往有較大差異。Ar+ + N2體系是研究電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)的模型體系，但是目前對(duì)其碰撞傳能動(dòng)力學(xué)的研究還鮮有報(bào)道。 在國(guó)家自然科學(xué)基金、北京市自然科學(xué)基金和北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心的支持下，化學(xué)研究所分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)室高蕻課題組自主設(shè)計(jì)并搭建了一套量子態(tài)選擇的離子-分子交叉束裝置，其能量分辨率達(dá)到了國(guó)際上同類儀器的領(lǐng)先水平（Rev. Sci. Instrum.,2021,92,113302；Chin. J. Chem. Phys.,2021,34,71）。他們利用該裝置深入研究了自旋-軌道態(tài)選擇的Ar+(2P3/2,1/2)離子與N2的電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)Ar+(2P3/2,1/2) + N2 → Ar + N2+(v′,J′)，首次精確地測(cè)量了產(chǎn)物N2+離子的振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)分布及其與散射角的相關(guān)性，并結(jié)合理論計(jì)算揭示了該反應(yīng)強(qiáng)烈的反應(yīng)物自旋-軌道態(tài)以及產(chǎn)物振動(dòng)態(tài)依賴的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理（Nat. Chem.,2023,15,1255；Nat. Commun.,2024,15,1001）。 最近，該課題組通過共振增強(qiáng)多光子電離方法制備了純度優(yōu)于95%的處于自旋-軌道基態(tài)Ar+(2P3/2)和激發(fā)態(tài)Ar+(2P1/2)的脈沖離子束，在Ar+(2P3/2,1/2) + N2體系的碰撞傳能研究中取得了重要進(jìn)展，首次在實(shí)驗(yàn)上獲得了離子-分子非彈性散射過程中具有部分產(chǎn)物振動(dòng)態(tài)分辨的微分散射截面（圖a,c）。美國(guó)新墨西哥大學(xué)的郭華教授和盧丹丹博士對(duì)該反應(yīng)體系開展了全維度trajectory surface hopping計(jì)算，理論計(jì)算定性地再現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的幾個(gè)主要?jiǎng)恿W(xué)特征（圖b,d）。對(duì)于Ar+(2P3/2,1/2) + N2碰撞傳能過程，實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算都顯示，處于振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)態(tài)的 N2產(chǎn)物均主要被散射到前向區(qū)域，而后向散射區(qū)域則以振動(dòng)基態(tài)的N2產(chǎn)物為主，這與教科書中經(jīng)典的碰撞傳能模型預(yù)測(cè)的結(jié)果相反。理論計(jì)算進(jìn)一步揭示了該體系碰撞傳能過程的分子機(jī)理，其振動(dòng)激發(fā)產(chǎn)物的前向散射分布是由硬碰撞輝散射機(jī)理（Hard collision glory scattering）以及Ar+(2P3/2,1/2) 與 N2之間強(qiáng)烈的電荷轉(zhuǎn)移過程共同作用下形成的。該研究初步揭示了離子-分子碰撞傳能過程與大多數(shù)中性分子之間碰撞傳能機(jī)理的極大差異。 相關(guān)研究成果發(fā)表在近期的Nature Communications上 （DOI: 10.1038/s41467-024-52530-z）。論文的共同第一作者是化學(xué)所的張國(guó)棟博士和美國(guó)新墨西哥大學(xué)博士后盧丹丹，通訊作者是化學(xué)所高蕻研究員和美國(guó)新墨西哥大學(xué)郭華教授。 離子-分子碰撞傳能過程Ar+(2P3/2) + N2 → Ar+ + N2(v′,J′) (a) 和 Ar+(2P1/2) + N2 → Ar+ + N2(v′,J′) (c)的產(chǎn)物散射圖，以及相應(yīng)的理論計(jì)算的產(chǎn)物角分布(b,d) 分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)黨支部 2024年9月20日 |
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