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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
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上海交大低碳學(xué)院何道平副教授在JACS發(fā)表熱液二氧化碳轉(zhuǎn)化研究成果
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上海交大低碳學(xué)院何道平副教授在JACS發(fā)表熱液二氧化碳轉(zhuǎn)化研究成果 2024年09月02日 責(zé)任編輯：謝樂薇 近日，我院何道平副教授與環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院金放鳴教授在化學(xué)領(lǐng)域著名學(xué)術(shù)期刊《Journal of the American Chemical Society》發(fā)表題為“Prebiotic synthesis of microdroplets from formate over a bimetallic cobalt−nickel nanomotif”研究論文。該文章報道了堿性熱液環(huán)境下二氧化碳轉(zhuǎn)化為長鏈羧酸/醇（C3-C7）及其組裝為類生物膜的液滴結(jié)構(gòu)。論文第一作者為博士研究生朱沛東，通訊作者是何道平副教授與金放鳴教授。 碳循環(huán)是重要的生物地球化學(xué)循環(huán)。除了生物固碳，非生物固碳在整個碳循環(huán)中也扮演重要角色。最近，堿性熱液流體非生物固碳引起廣泛的研究興趣，在極限條件下實現(xiàn)無機碳到有機質(zhì)（從“無”到“有”）的非平衡地球化學(xué)轉(zhuǎn)化過程。有機質(zhì)通常在高溫高壓下的水巖反應(yīng)中形成，即先通過熱液蛇紋石化作用生成氫氣，再還原二氧化碳或碳酸氫根得到烷烴、烯烴、羧酸、醇和其它一系列衍生物。目前研究認為堿性熱液固碳方式不僅是某些油氣資源的非生物成因，而且為最初生命起源提供必要物質(zhì)甚至相似的生物碳循環(huán)模型，驅(qū)動最原始脂質(zhì)體細胞的形成與代謝。 圖片23423 1.png 圖1. 乙酰輔酶A（藍色區(qū)域）及其擴展路徑（黃色區(qū)域）用于合成長鏈羧酸。 在所有的固碳模式中，乙酰輔酶A路徑（Acetyl-CoA或Wood−Ljungdahl，圖1）是最古老的，能夠利用過渡金屬輔酶因子將二氧化碳轉(zhuǎn)化為羧酸有機質(zhì)，為脂質(zhì)、糖和部分氨基酸提供前驅(qū)體，并且釋放出熱量，被認為在所有生命的最后一個普遍共同祖先（last universal common ancestor，LUCA）中起作用。因此該代謝路徑被認為具有前生命化學(xué)起源。同時，乙酰基可繼續(xù)偶合增長碳鏈，合成C4、C6的長鏈羧酸或相應(yīng)的醇，完成乙酰輔酶A線性擴展路徑。然而，模擬乙酰輔酶A及其擴展反應(yīng)路徑的非生物合成還未見報道，且有機質(zhì)在堿性條件下的成膜特性亦未知。 圖片2311 1.png 圖2. 鈷鎳合金催化劑的合成與表征。 本研究首先參考羧酸合成生物酶中過渡金屬輔酶因子活性中心及其元素在地殼中的豐度，水熱合成出CoNi合金礦物催化劑，并采用高角度環(huán)形暗場−掃描透射電子顯微鏡和X射線吸收精細結(jié)構(gòu)等測試手段進行表征（圖2）。 圖122·2片 1.png 圖3. 長鏈有機酸/醇的質(zhì)譜鑒定及其自組裝為液滴。 將CoNi合金用于堿性條件下長鏈有機質(zhì)熱液合成，反應(yīng)溫度為280 °C，反應(yīng)時間為5 h，pH ~10。質(zhì)譜鑒定結(jié)果表明堿性條件下CoNi礦物可催化二氧化碳轉(zhuǎn)化為長鏈羧酸/醇，鏈長達C7（圖3a）。同時，所合成的長鏈有機質(zhì)混合物能夠在堿性或酸性環(huán)境中自組裝為囊泡結(jié)構(gòu)（圖3b−c）。即使?jié)饪s后在高鹽濃度下，也觀察到一定的囊泡存在（圖3d），表明高的成膜穩(wěn)定性。對比試驗表明形成囊泡的長鏈有機質(zhì)來自于礦物催化的二氧化碳熱液轉(zhuǎn)化（圖3e）。 12313圖片 1.png 圖4. 有機質(zhì)熱液合成的變量調(diào)控。 實驗深入探究堿性水熱催化體系變量因素影響，包括雙金屬的組成比例、溫度、時間、底物濃度、水填充率以及催化劑載體（圖4）。有機質(zhì)產(chǎn)物分布表明鏈增長機制不遵循傳統(tǒng)的費托合成路徑，且以一氧化碳為活性底物的熱液轉(zhuǎn)化未能得到長鏈有機質(zhì)（圖4f）。 圖2131片 1.png 圖5. 原位光譜學(xué)研究。 利用新開發(fā)的高溫高壓水熱原位漫反射紅外和電子順磁共振光譜學(xué)研究表明，甲�；℉CO*）而非CO*為長鏈羧酸/醇熱液合成中的關(guān)鍵中間體（圖5），參與碳碳偶聯(lián)形成C2中間體CHOCOH*（圖5a）。 圖311片 1.png 圖6. 反應(yīng)路徑同位素示蹤及碳碳偶聯(lián)密度泛函理論計算。 利用同位素D2O和H218O標(biāo)記實驗進一步探究長鏈有機質(zhì)之間的熱液轉(zhuǎn)化關(guān)系、元素分布和鏈增長機理（圖6）。結(jié)果表明，CoNi合金催化的長鏈有機質(zhì)鏈增長方式與生物乙酰輔酶A線性擴展路徑類似，即遵循C1 → C2 → C4 → C6鏈增長機制（圖6b）。密度泛函理論計算進一步表明CoNi協(xié)同催化效應(yīng)有助于碳碳偶聯(lián)（圖6c）。 總之，該模擬自然有機質(zhì)非生物成因的二氧化碳資源化利用為實現(xiàn)減污降碳目標(biāo)與應(yīng)對未來環(huán)境變化提供科學(xué)支撐。同時，該研究成果為深部生命起源同無機環(huán)境的協(xié)同演化提供地球化學(xué)依據(jù)，并為認知有機質(zhì)地球化學(xué)成因、轉(zhuǎn)化和分布提供新理論和新方法。 作者介紹 圖2311片 1.png 何道平，2023年11月加入上海交通大學(xué)中英國際低碳學(xué)院，副教授，國家及上海市海外高層次青年人才（2023），專注于前生命熱液碳氮化學(xué)循環(huán)、深部生命起源與地球宜居性等研究；近年來以第一/通訊作者在Nature Chemistry、Nature Catalysis、PNAS（2）、JACS（2）等國際期刊發(fā)表研究論文，并被PNAS選為研究亮點作專題評述；獲得Director’s Achievement Award（2022&2023，World Premier International Research Center Initiative）、IC-DLI Deep Life Paper（2022）以及上海交通大學(xué)“十大科技進展”（2024）。 論文原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.4c06989 作者：上海交通大學(xué)中英國際低碳學(xué)院科研辦 供稿單位：上海交通大學(xué)中英國際低碳學(xué)院 |
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