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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽(yáng)系系主任
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胡勁松課題組在電催化二氧化碳還原方面取得新進(jìn)展
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胡勁松課題組在電催化二氧化碳還原方面取得新進(jìn)展 發(fā)布時(shí)間：2024-08-23【字體： 大 中 小 】【打印】 【關(guān)閉】 電催化二氧化碳還原（ECR）作為一種能將二氧化碳轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品的有效方法，可以緩解化石燃料消耗引發(fā)的能源和環(huán)境問(wèn)題。近年來(lái)已經(jīng)報(bào)道了多種銅基ECR催化劑，能夠在堿性電解質(zhì)中實(shí)現(xiàn)高效的多碳產(chǎn)品（如乙烯、乙醇、丙醇等）合成，然而堿性電解質(zhì)中CO2損失和電解質(zhì)消耗限制了其應(yīng)用。因此，開發(fā)在中性或酸性電解質(zhì)中促進(jìn)C-C偶聯(lián)過(guò)程的有效策略是推動(dòng)ECR進(jìn)一步實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。銅表面由界面物種構(gòu)建的局部環(huán)境對(duì)CO2電還原過(guò)程有顯著影響，合理設(shè)計(jì)ECR電催化劑結(jié)構(gòu)以提高催化界面上活性物種的濃度是實(shí)現(xiàn)催化劑表面C-C偶聯(lián)活性的有效方法之一。 在國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、中國(guó)科學(xué)院和北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心的支持下，化學(xué)所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室胡勁松課題組致力于發(fā)展高活性ECR催化劑，揭示了多位點(diǎn)協(xié)同催化機(jī)制（Chem. Sci.2022,13,13172；Natl. Sci. Rev.2023,10,nwac248）。 近期，該課題組及合作者開發(fā)了調(diào)控串聯(lián)催化界面物種分布策略，通過(guò)從頭算分子動(dòng)力學(xué)(AIMD)和有限元方法(FEM)模擬，發(fā)現(xiàn)了包括CO、氫氧化物和K+在內(nèi)的高濃度界面物種可以協(xié)同促進(jìn)一維多孔空心結(jié)構(gòu)中的C-C耦合。據(jù)此合成了一維多孔空心Cu-Ag串聯(lián)催化劑，在接近中性的電解質(zhì)中表現(xiàn)出高達(dá)76.0%的C2+法拉第效率和380.0 mA cm–2的分電流密度。通過(guò)原位拉曼光譜驗(yàn)證了一維多孔結(jié)構(gòu)通過(guò)調(diào)控界面CO中間體和離子濃度，增加了CO覆蓋率、局部pH值和離子場(chǎng)，提升了CO2到C2+的轉(zhuǎn)化活性。這些研究結(jié)果為通過(guò)調(diào)控界面物種誘導(dǎo)的局域環(huán)境來(lái)設(shè)計(jì)實(shí)際的ECR電催化劑提供了新視角。相關(guān)研究成果近日發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.,2024,DOI: 10.1021/jacs.4c08844。第一作者為助理研究員傅佳駒、博士生張好娜，通訊作者為胡勁松研究員、東南大學(xué)凌崇益教授。 界面物種協(xié)同促進(jìn)ECR串聯(lián)催化界面C-C偶聯(lián)過(guò)程策略示意圖（左）和一維多孔空心Cu-Ag串聯(lián)催化劑與文獻(xiàn)催化劑性能比較（右） 分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 2024年8月23日 |
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