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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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我國學(xué)者鈉離子層狀氧化物正極材料研究獲進展
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我國學(xué)者鈉離子層狀氧化物正極材料研究獲進展 近日，記者從燕山大學(xué)獲悉，該校亞穩(wěn)材料制備技術(shù)與科學(xué)國家重點實驗室教授黃建宇團隊與中國科學(xué)院物理所、長三角物理研究中心研究團隊合作，通過結(jié)合多種先進表征方法，系統(tǒng)性地解耦了不同氣體與鈉離子層狀氧化物正極材料的相互作用，闡明了劣化路徑；創(chuàng)新定量手段，實現(xiàn)了對不同材料空氣穩(wěn)定性的定量化比較，找出了內(nèi)在主導(dǎo)因素，提出了合理改性設(shè)計原則。相關(guān)研究成果日前發(fā)表于《科學(xué)》雜志。 層狀氧化物正極材料以其卓越的高容量和可規(guī)�；a(chǎn)特性，在鋰離子電池和鈉離子電池領(lǐng)域占據(jù)了舉足輕重的地位。得益于鈉資源的廣泛可得性，以及在過渡金屬元素選擇上的高靈活性——無需依賴昂貴的鈷和鎳，可以采用成本效益更高的鐵和銅作為替代，鈉離子層狀氧化物正極材料展現(xiàn)出了顯著的成本效益。 然而，此類材料的空氣敏感性已困擾鈉離子層狀氧化物正極材料研究界超過40年，成為其商業(yè)化進程中亟待克服的重大障礙。 研究團隊指出，打破氣體間的耦合作用是實現(xiàn)材料穩(wěn)定存儲的關(guān)鍵外在因素。通過研究，科研人員發(fā)現(xiàn)水蒸氣、二氧化碳或氧氣單獨存在時，并不會引發(fā)顯著的劣化反應(yīng)。這一發(fā)現(xiàn)挑戰(zhàn)了上述3種氣體（尤其是水蒸氣）單獨即可引發(fā)劇烈劣化反應(yīng)的傳統(tǒng)觀點。 研究團隊發(fā)現(xiàn)，水蒸氣在劣化過程中起到關(guān)鍵性的橋梁作用，可以將二氧化碳和氧氣與材料聯(lián)系，分別引發(fā)酸性降解和氧化降解。其中，酸性降解將引發(fā)劇烈的Na+/H+交換，在材料表面形成碳酸鈉或碳酸氫鈉，同時還將引發(fā)裂紋拓展生長、晶格扭曲、位錯產(chǎn)生和強酸性情況下的表面過渡金屬離子還原和重構(gòu)等后續(xù)反應(yīng)；氧化降解中，體相中氧化物氧化還原電位較低（距離費米能級較近）的過渡金屬離子將優(yōu)先被氧化，同時釋放出鈉離子到表面以平衡電荷，被氧化的過渡金屬離子（Ni3+）在表面通常不穩(wěn)定，容易被還原從而引發(fā)表面重構(gòu)。 酸性降解和氧化降解的定量化以及本征空氣穩(wěn)定的鈉離子層狀氧化物正極材料的開發(fā)設(shè)計原則 項目團隊供圖 同時，研究團隊還開發(fā)了一種基于滴定氣相色譜技術(shù)的標準化空氣穩(wěn)定性測試方法，用以定量評價不同反應(yīng)路徑的貢獻和不同材料的空氣穩(wěn)定性。 根據(jù)30余種材料劣化后鈉損失量的定量結(jié)果及前期研究成果，綜合各組成的離子勢和初始鈉含量，團隊定義了陽離子競爭系數(shù)η，并發(fā)現(xiàn)酸性降解主導(dǎo)了大多數(shù)材料的劣化反應(yīng)；通過減小陽離子競爭系數(shù)和增大材料粒徑大小可以有效提升材料的抗酸能力；通過選擇高電位的氧化還原對可以有效提升材料抗氧化能力主要因素。 綜合上述手段，同時引入潛在的表面和堿金屬層優(yōu)化，改性材料Na0.96Ca0.02Cu0.1Ni0.35Fe0.1Mn0.2Ti0.25O2的鈉損失量可由模型材料的0.489降低至0.019（減少了96%）。研究成果對設(shè)計空氣穩(wěn)定的鈉離子電池層狀氧化物正極材料具有重要的指導(dǎo)作用。 該工作得到河北省自然科學(xué)基金(B2024203054)的資助。中國科學(xué)院物理研究所博士生楊佯和燕山大學(xué)博士畢業(yè)生王在發(fā)為本文第一作者。 相關(guān)論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adm9223 |
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