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以尿素為沉淀劑水熱合成負載型催化劑
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在催化劑制備過程中,在體系中可能會出現(xiàn)一系列不是目標產(chǎn)物的化合物,為了探究這些產(chǎn)物的生成是否會影響、如何影響目標產(chǎn)物的生成,F(xiàn)舉以尿素為沉淀劑、以Ce(NO3)3·6H2O、Ni(NO3)2·6H2O為原料通過均相水熱法合成NiO/CeO2催化劑的例子進行探討并產(chǎn)生了以下疑問: 1、在合成完成后,發(fā)現(xiàn)除了想要的淺綠色沉淀以外,還存在有少量塊狀薄片的白色結晶。經(jīng)查閱資料得知混合體系中可能存在的固體化合物有以下幾種: Ni(OH)2(氫氧化鎳)、Ce(OH)3(氫氧化鈰三價)、Ce(OH)4(氫氧化鈰四價)、NiCO3·2Ni(OH)2(堿式碳酸鎳)、NiCO3(碳酸鎳)、Ce(CO3)(OH)(堿式碳酸鈰)、Ce2(CO3)3(碳酸鈰)。pk分為等于15.26、19.8、47.7、未知、6.85、未知、21.8。經(jīng)過對白色結晶進行失重熱重分析發(fā)現(xiàn),實際失重率介于碳酸鎳失重率與碳酸鈰失重率之間,由此推測白色結晶可能為碳酸鈰(表面附著了少量碳酸鎳,所以在水熱分離后呈現(xiàn)出微微的淺綠色,而焙燒后表面又出現(xiàn)棕褐色)。 問題來了,1mol尿素水解生成2molOH-,1mol碳酸根,合成后的混合體系溶液呈堿性,ph=10左右,經(jīng)過pk的對比,氫氧化物的生成速率應該大于碳酸鹽及堿式碳酸鹽的生成速率,應該是優(yōu)先生成氫氧化物,為什么還會有碳酸鹽的存在 |
鐵桿木蟲 (著名寫手)
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