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【固態(tài)儲氫】低溫等離子體誘導(dǎo)合成氫化鎂，在使用過程中降低點火溫度
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今天分享一篇關(guān)于鎂基儲氫合金的文獻，需要英文原文的私信我【240115】，并留下郵箱地址，我看到后會發(fā)你郵箱。 一段話了解全文 本文提供一種基于兩步氣溶膠過程合成氫化鎂納米顆粒的新方法。Mg顆粒首先通過熱蒸發(fā)成核和生長，然后立即暴露在富氫低溫等離子體中。在第二步反應(yīng)中，等離子體產(chǎn)生的氫原子迅速擴散到Mg晶格中，形成MgH2顆粒。與非氫化鎂材料相比，氫化鎂納米顆粒在以高氯酸鉀為氧化劑燃燒時的著火溫度降低了200℃。這是由于氫氣從燃料中釋放出來，跳躍式的啟動其燃燒。此外，等離子體過程的表征表明，必須在分子氫的解離和納米顆粒的加熱之間取得平衡，以避免生產(chǎn)過程中的氫脫附，并實現(xiàn)顯著的氫化程度。 關(guān)鍵字：鎂，低溫等離子體，氫處理，氫化鎂，燃燒，點火，能量學(xué) 材料制備 通過Mg蒸汽的氣體冷凝制備了鎂納米顆粒，并將其暴露在低溫氫等離子體中進行氫化。采用高純氬氣(350sccm)作為載氣，對塊狀Mg前驅(qū)體進行電阻加熱。蒸發(fā)腔內(nèi)的壓力為40Torr。載鎂氣溶膠通過氣流注入等離子體反應(yīng)器，同時在30sccm下通入高純H2氣體進行氫氣處理。等離子體反應(yīng)器中的壓力保持在3Torr�；诹魉伲浪愠鲚d鎂氣溶膠在等離子體反應(yīng)器中的停留時間約為185ms。樣品在等離子體反應(yīng)器下游真空收集到不銹鋼網(wǎng)濾膜上。通過緩慢漏氣將納米顆粒從真空系統(tǒng)中排除，以防止燃燒。 圖1 氫化鎂制備過程 結(jié)果與討論 圖2 XRD圖譜，紅色圓圈代表MgH2晶面，黑色方塊代表Mg晶面 當(dāng)射頻功率從40W增加到100W時，h-Mg NPs中的總H含量從2%增加到8%，并且在高射頻功率下增加趨于平緩。這就保證了低溫等離子體實現(xiàn)Mg顆粒大量氫化的能力。就氣體組成而言，在100W的恒定功率下，0.4Torr H2分壓產(chǎn)生最大程度的氫化。超過這一水平，增加分子氫的流量實際上是有害的。當(dāng)?shù)入x子體中過量的H2時，由于能量轉(zhuǎn)移到H2的振動和轉(zhuǎn)動激發(fā)中，使活性粒子淬滅。采用82A的電流和80W的射頻功率制備了MgH2，55mg粉末中含有0.372mmol的H2。h-Mg NPs的總產(chǎn)率強烈依賴于射頻功率。納米顆粒中MgH2的含量與顆粒尺寸直接相關(guān)。 圖3 (a)h-MgNPs的粒徑分布 (b,c) h-MgNPsTEM圖像 (d)Mg納米顆粒的粒徑分布 (e,f)MgNPs的TEM圖像 h-Mg和MgNPs均為六方晶體形貌，是Mg在熱力學(xué)上最有利的結(jié)構(gòu)。Mg和h-Mg的平均尺寸相近(≈150nm)，但尺寸分布不同。MgNPs比h-MgNPs具有更寬的尺寸分布，表明氫等離子體處理會導(dǎo)致納米顆粒的尺寸分布更窄。在氫氣處理后，50nm以下的納米顆粒明顯減少，這可能是由于它們在等離子體中蒸發(fā)所致。40nm的MgNPs的蒸發(fā)溫度約為800K，在射頻功率為80W時，等離子體中的粒子溫度可以達到800K。 圖4 (a)300nm顆粒，(b)100nm顆粒和(c)30nm顆粒的HR-TEM以及它們各自的FFT衍射圖樣。藍色箭頭表示MgO晶格平面；黃色箭頭表示MgH2的晶格平面；紅色箭頭表示Mg晶格面 利用高分辨透射電鏡(HR-TEM)觀察氫等離子體作用下MgNPs上MgH2的生長情況。對于尺寸為300nm的顆粒，其表面由厚度為45nm的MgH2層構(gòu)成，而塊體僅由Mg構(gòu)成。對于粒徑為100nm的顆粒，Mg晶體的表面和體相中都含有MgH2。50nm以下的顆粒也含有MgH2，但部分晶體缺乏氫化。低溫等離子體是電子碰撞而產(chǎn)生反應(yīng)性氣體物種，其中前驅(qū)體自由基會與納米顆粒或薄膜表面發(fā)生反應(yīng)。H原子擴散到Mg顆粒中發(fā)生反應(yīng)，使MgH2形核，形成晶疇，形成氫化物外層。值得注意的是，對于100nm的顆粒，MgH2在整個晶體中普遍存在，這表明較小的納米顆粒比較大的納米顆粒更容易氫化。氫在MgH2中的擴散比在Mg中的擴散慢得多，MgH2晶格一旦形成，擴散率就會降低。利用粒子在等離子體中的停留時間(~185ms)和Fick擴散定律，估算氫在鎂中的擴散長度為105nm。這一數(shù)值與大顆粒(~45nm)中MgH2層的厚度一致。必須盡量減小顆粒尺寸才能達到較高的氫化度。 圖5 (a)h-Mg和MgNPs的質(zhì)譜圖 (b)h-Mg/KClO4和Mg/KClO4的T-Jump/TOFMS釋放曲線 利用T-jump/TOFMS在Ar環(huán)境下對樣品點火過程中的反應(yīng)物種進行了表征，采用KClO4作為氧化劑。與MgNPs相比，h-MgNPs與KClO4反應(yīng)時Mg釋放更早。T-Jump測試表明，h-Mg/KClO4和Mg/KClO4混合物的著火溫度分別為~480和~690°C。這些結(jié)果表明，H2在MgNPs中的摻入導(dǎo)致了較低的點火閾值，當(dāng)與KClO4反應(yīng)時，點火溫度降低了200°C以上。h-MgNPs中的H2在較低的溫度下促進了Mg的釋放，使燃料在較低的溫度下即可點燃，從而導(dǎo)致更快的點火。 圖6 在KClO4點火過程中，h-Mg和MgNPs從Tjump/TOFMS中釋放出氫氣、氧氣和鎂。黃色虛線表示h-MgNPs的著火溫度，藍色虛線表示MgNPs的著火溫度 O2釋放溫度顯著降低，從680°C降至500°C，并且在釋放O2后輕微著火。這一結(jié)果表明，Mg與KClO4的反應(yīng)機理受氧化劑分解釋放氣相O2的控制。相反，隨著MgH2的加入，點火機理發(fā)生了變化。點火發(fā)生在H2脫附之后，但在KClO4釋放O2之前。H2的存在及其從MgH2中的脫附控制著點火。KClO4的分解發(fā)生在點火開始后，這表明MgH2和KClO4之間可能發(fā)生了凝聚相反應(yīng)機制。前期H2氣體的產(chǎn)生可能對KClO4點火有顯著影響，因為H2可以與氧化劑中的O2反應(yīng)，有效地釋放額外的熱量，以更早地啟動Mg蒸汽的釋放，從而加速燃燒。 圖7 (a)等離子體的OES譜 (b)使用感光法根據(jù)射頻功率獲得原子H密度 (c)從OES光譜中獲得了Mg570nm和Ar763nm譜線的積分面積比，以了解不同等離子體功率下的Mg原子密度 利用OES對等離子體化學(xué)進行了表征。570.4nm是Mg等離子體最突出的信號，其次是位于763.51nm的Ar譜線和位于656.279nm的Hα譜線。570.4nm處的Mg發(fā)射是來自285.2nm譜線的二階發(fā)射，對應(yīng)于中性Mg的3s3p-3s2躍遷。隨著射頻功率的增加，Mg，Ar和H的發(fā)射譜線變得更加強烈。氫原子密度相當(dāng)大，超過1014cm-3，這在這些中壓過程中是典型的觀測結(jié)果。這支持了我們的假設(shè)，即氫原子在Mg納米顆粒穿過等離子體的快速氫化過程中起著至關(guān)重要的作用。電子與振轉(zhuǎn)激發(fā)態(tài)H2分子的碰撞可以突破H2鍵斷裂的能量閾值。對于電子激發(fā)的H2鍵也可以發(fā)生相同的過程。原子氫可以很容易地通過六角晶格的間隙位擴散到Mg晶格中。 結(jié)論 低溫等離子體可以用氫氣中處理MgNPs，從而得到含有大量MgH2的納米材料。較大的顆粒(~300nm)具有富氫"外殼"，顆粒外殼中含有MgH2相。較小的顆粒(~50nm)在似乎都被氫化了。這與向內(nèi)的氫擴散過程一致，其中等離子體提供了原子氫的有效來源，可以很容易地溶解到Mg晶格中。等離子體處理對燃燒動力學(xué)有著深遠的影響。 KClO4氧化劑的著火溫度在氫化后顯著降低，從690°C降至480°C。較低的著火溫度與MgH2中H2的脫附密切相關(guān)，釋放的氫氣是啟動燃燒的原因。放熱反應(yīng)開始得越早，T-jump/TOFMS測得的鎂蒸氣釋放得越早，進一步促進了鎂燃料的燃燒。等離子體能夠有效地解離分子氫并驅(qū)動鎂顆粒的飛行中氫化。過高的等離子體功率不利于鎂顆粒的處理，為進一步的工藝優(yōu)化提供了方向。 以上結(jié)論來自于 Brandon Wagner, Minseok Kim, et.al. Enhancing the Combustion of Magnesium Nanoparticles via Low-Temperature Plasma-Induced Hydrogenation[J].ACS Applied Materials And Interfaces, 2023, 15(44):51639-51649. |
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