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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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[交流]
單一催化劑對醇去消旋化立體富集的倍增效應(yīng)
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單一催化劑對醇去消旋化立體富集的倍增效應(yīng) 外消旋混合物的去消旋化立體化學(xué)富集必須克服不利的熵效應(yīng)和微觀可逆性原理。最近，由高能光輸入揭示的光化學(xué)反應(yīng)途徑啟發(fā)了這方面的創(chuàng)新，最常見的是消除立體C（sp3）-H鍵。 研究報道了一種光化學(xué)驅(qū)動的去消旋化方案，其中單手性催化劑通過C-C鍵裂解和C-C鍵形成這兩個機制不同的步驟，來實現(xiàn)立體誘導(dǎo)的倍增效應(yīng)，從而導(dǎo)致高水平的立體選擇性。 由手性磷酸配位的鈦催化劑的配體-金屬電荷轉(zhuǎn)移激發(fā)有效地富集了具有相鄰和完全取代立體中心的外消旋醇，對映體比率高達(dá)99：1。 機理研究支持通過一種常見前手性中間體進(jìn)行順序自由基介導(dǎo)的鍵斷裂和鍵形成途徑，并表明，盡管總體立體富集程度很高，但每個單獨步驟的選擇性并不高。 相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1126/science.adj0040 |
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