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羅馬里奧至尊木蟲 (正式寫手)
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[交流]
均相銀空位通過增強軌道雜化實現(xiàn)高電流、高選擇性合成超純CO 已有2人參與
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河南大學李杰教授/陳珂教授、中南大學劉敏教授，聯(lián)手在Nano Letters發(fā)表了題為“Homogeneous Vacancies-Enhanced Orbital Hybridization for Selective and Efficient CO2-to-CO Electrocatalysis”研究論文。 在這項工作中，通過電化學重構(gòu)鹵化銀，實現(xiàn)了空位在銀納米顆粒內(nèi)的均勻分布。表面銀空位提供結(jié)合CO2和中間體的活性位點，而內(nèi)部銀空位則有助于優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)。表面空位和內(nèi)部空位的協(xié)同催化作用增強了銀和中間體的軌道雜化，大幅度降低電催化還原CO2合成CO（ECO2RR-to-CO）的反應勢壘，使得大面積電極（9 cm2）在7.5A的電流下能夠以幾乎100%的法拉第效率合成超純CO（CO/H2法拉第效率比值為6932）。 文章鏈接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01905 期刊： Nano Letters DOI： https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01905 題目： Homogeneous Vacancies-Enhanced Orbital Hybridization for Selective and Efficient CO2-to-CO Electrocatalysis 作者： Yuntong Qin, Guangming Zhan, Cun Tang, Di Yang, Xibo Wang, Jianhua Yang, Chengliang Mao, Zhentian Hao, Shuangyu Wang, Yixin Qin, Hongmei Li, Ke Chen*, Min Liu*, and Jie Li* 摘要： Crafting vacancies offers an efficient route to upgrade the selectivity and productivity of nanomaterials for CO2 electroreduction. However, defective nanoelectrocatalysts bear catalytically active vacancies mostly on their surface, with the rest of the interior atoms adiaphorous for CO2-to-product conversion. Herein, taking nanosilver as a prototype, we arouse the catalytic ability of internal atoms by creating homogeneous vacancies realized via electrochemical reconstruction of silver halides. The homogeneous vacancies-rich nanosilver, compared to the surface vacancies-dominated counterpart, features a more positive d-band center to trigger an intensified hybridization of the Ag_d orbital with the C_P orbital of the *COOH intermediate, leading to an accelerated CO2-to-CO transformation. These structural and electronic merits allow a large-area (9 cm–2) electrode to generate nearly pure CO with a CO/H2 Faradaic efficiency ratio of 6932 at an applied current of 7.5 A. These findings highlight the potential of designing new-type defects in realizing the industrialization of electrocatalytic CO2 reduction. |
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2樓2023-10-13 11:08:39
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