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yexuqing木蟲之王 (文學(xué)泰斗)
太陽系系主任
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高蕻課題組在自旋-軌道態(tài)選擇的電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)研究中取得重要進(jìn)展
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高蕻課題組在自旋-軌道態(tài)選擇的電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)研究中取得重要進(jìn)展 碰撞電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)廣泛存在于星際介質(zhì)、行星大氣、等離子體等復(fù)雜氣相環(huán)境中，從分子層面了解電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)的機(jī)理對(duì)研究和理解這些復(fù)雜氣相環(huán)境的物質(zhì)演化和能量傳遞過程有重要科學(xué)意義。Ar+ + N2 → Ar + N2+是研究電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的經(jīng)典模型體系，在過去的半個(gè)世紀(jì)里受到了廣泛的實(shí)驗(yàn)和理論研究。然而，不同的實(shí)驗(yàn)研究以及實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算之間不能相互吻合，存在很多爭(zhēng)議，因此，人們對(duì)這一模型體系分子水平的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理的理解依然非常有限。這是由于以往的實(shí)驗(yàn)中產(chǎn)物探測(cè)的能量分辨率相對(duì)較低，難以獲得反應(yīng)產(chǎn)物的量子態(tài)分布；此外在以前的實(shí)驗(yàn)中，反應(yīng)物離子束同時(shí)含有Ar+離子的兩個(gè)自旋-軌道量子態(tài)，即基態(tài)Ar+(2P3/2)和激發(fā)態(tài)Ar+(2P1/2)，實(shí)驗(yàn)中難以區(qū)分不同自旋-軌道態(tài)的Ar+離子對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物的相對(duì)貢獻(xiàn)。 在中國(guó)科學(xué)院、北京市自然科學(xué)基金和北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心的支持下，分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)室高蕻研究員課題組自主設(shè)計(jì)并搭建了一套量子態(tài)選擇的離子-分子交叉束裝置，其能量分辨率達(dá)到了國(guó)際上同類儀器的領(lǐng)先水平。他們首次采用激光電離的方法制備高純度的處于特定量子態(tài)的脈沖離子束，離子束的動(dòng)能在1.0-5.0 eV范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)，動(dòng)能展寬150-300 meV (Rev. Sci. Instrum., 2021, 92, 113302.)；精心設(shè)計(jì)的三維離子速度成像系統(tǒng)可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物離子的速度聚焦和時(shí)間聚焦，速度分辨率可達(dá)1.5% (Chin. J. Chem. Phys., 2021, 34, 71.)。 最近，他們?cè)谧孕?軌道態(tài)選擇的電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)Ar+(2P3/2) + N2 → Ar + N2+(v′, J′)研究中取得了重要的進(jìn)展。他們通過共振增強(qiáng)多光子電離方法制備純度優(yōu)于97%的處于自旋-軌道基態(tài)的Ar+(2P3/2)脈沖離子束。離子束經(jīng)減速聚焦后到達(dá)反應(yīng)中心，與經(jīng)過準(zhǔn)直的N2超聲分子束垂直交叉并發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)物N2+離子的三維速度分布被三維離子速度成像裝置精確測(cè)量。實(shí)驗(yàn)獲得了目前為止分辨最好的散射圖像(圖a)，首次精確地測(cè)量了產(chǎn)物N2+離子的振動(dòng)和轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)分布及其與散射角的相關(guān)性。美國(guó)新墨西哥大學(xué)的郭華教授和盧丹丹博士對(duì)該反應(yīng)體系開展了全維度trajectory surface hopping計(jì)算，計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果達(dá)到半定量吻合的程度，并首次揭示了該反應(yīng)強(qiáng)烈的產(chǎn)物振動(dòng)態(tài)依賴的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理(圖b-d)。研究顯示該反應(yīng)同時(shí)具有兩個(gè)完全不同的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制。一個(gè)是經(jīng)典的由長(zhǎng)程相互作用決定的Harpoon電荷轉(zhuǎn)移機(jī)理，主要發(fā)生在N2+(v′ = 1)產(chǎn)物通道，該過程產(chǎn)生的N2+離子主要集中在前向散射區(qū)域且轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)較低(圖c)。第二種機(jī)理在N2+(v′ = 2)產(chǎn)物通道中起主要作用，該通道產(chǎn)物也主要分布在前向區(qū)域，卻具有很高的轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)(圖d)，這與經(jīng)典的硬球碰撞模型的預(yù)測(cè)結(jié)果不符。理論計(jì)算表明這是由兩個(gè)反應(yīng)物分子的長(zhǎng)程吸引勢(shì)和短程排斥勢(shì)之間的微妙平衡引起的硬碰撞輝散射（Hard collision glory scattering）過程，這是人們首次在電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)中觀測(cè)到這種奇異的散射機(jī)理。 此項(xiàng)工作實(shí)現(xiàn)了從量子態(tài)到量子態(tài)的碰撞電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)研究，澄清了經(jīng)典電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)Ar+ + N2 → Ar + N2+研究中存在已久的爭(zhēng)議，相關(guān)研究成果發(fā)表于Nature Chemistry期刊上 (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y)。論文的共同第一作者是化學(xué)所在讀博士生張國(guó)棟和美國(guó)新墨西哥大學(xué)博士后盧丹丹，通訊作者是化學(xué)所高蕻研究員和新墨西哥大學(xué)郭華教授。 圖 (a) 產(chǎn)物N2+散射圖，(b) 理論計(jì)算的N2+不同振動(dòng)能級(jí)的轉(zhuǎn)動(dòng)量子態(tài)分布以及N2+的v′ = 1 (c) 和v′ = 2 (d) 振動(dòng)能級(jí)的轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)與散射角的相關(guān)性圖 分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)室 2023年7月21日 |
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