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[交流]
【儲氫合金】等離子球磨一步合成Mg85In5Al5Ti5合金降低脫氫焓變和活化能
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今天分享鎂基儲氫材料的制備，發(fā)不了圖片，需要英文原文的私信郵箱，并發(fā)送230418，讓我知道各位需要哪一篇。 一段話了解全文 通過等離子球磨（P-milling）合成Mg85In5Al5Ti5合金。該技術(shù)可一步合成包含Ti催化劑的Mg(In，Al)三元固溶體，比兩步法更有效。與Mg基固溶體相比，添加Ti和原位合成的MgF2可改善動力學(xué)性能，In和Al的引入增強了Mg85In5Al5Ti5系統(tǒng)的熱力學(xué)性能。Mg85In5Al5Ti5合金的脫氫焓變和活化能分別降至65.2kJ/(mol H2)和125.2kJ/mol。 材料制備 Mg、In、Al和Ti粉末以85:5:5:5的原子比裝入球磨罐中混合（以下記為Mg85In5Al5Ti5）。高純氬氣1 atm氬氣氣氛下，球料比為30:1，等離子球磨處理4小時。引入聚四氟乙烯以誘導(dǎo)原位生成MgF2。研磨前，所有操作均在水分含量低于3ppm，氧含量低于5ppm的手套箱中進行。 Mg85In5Al5Ti5體系加氫脫氫過程中的相變 圖1 P-milling制備Mg85In5Al5Ti5合金工藝示意圖 在研磨之前，Mg、In、Al和Ti顆粒緊密混合，球磨的持續(xù)沖擊力可以加速不同金屬顆粒的焊接，同時放電等離子體會引起這些顆粒的快速加熱甚至熔化，導(dǎo)致它們合金化。所以P-milling處理后In和Al預(yù)計會嵌入Mg晶格中，形成Mg(In，Al)固溶體 圖2 (a)球磨后的合金，(b)第一次氫化樣品 (c)第一次脫氫樣品 (d)五個氫化/脫氫循環(huán)后的氫化產(chǎn)物 (e)五個氫化/脫氫循環(huán)后的脫氫產(chǎn)物的XRD圖 P-milling2h后，復(fù)合材料由Mg、Al、Ti和MgF2相組成，未觀察到In相的衍射峰。計算得到的試樣的結(jié)構(gòu)參數(shù)，Mg的晶格常數(shù)小于純Mg的參數(shù)，意味著In已嵌入Mg晶格中并形成了Mg(In)固溶體。加氫后，Mg(In)固溶體分解，形成MgIn金屬間化合物，脫氫樣品的XRD圖譜表明MgIn可以完全溶解到Mg中形成Mg(In)固溶體。五次循環(huán)后的產(chǎn)物與第一次加氫/脫氫的產(chǎn)物相同，整個循環(huán)過程中結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。 Mg85In5Al5Ti5復(fù)合材料的脫水熱力學(xué)性能 圖3 (a)Mg85In5Al5Ti5-H系統(tǒng)的氫解吸PCI曲線 (b)相應(yīng)的 Van’t Hoff圖 釋放的氫氣量約為 4.0wt％。在相同溫度下，分解平衡壓力遠(yuǎn)高于MgH2，這意味著該復(fù)合材料的熱力學(xué)穩(wěn)定性低于MgH2。所得脫氫Mg85In5Al5Ti5復(fù)合材料的DH為65.2±1.1 kJ/(mol H2)，遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)值(75 kJ/(mol H2))。Al實現(xiàn)了Mg(In)固溶體的進一步失穩(wěn)，改變了Mg(In)固溶體的反應(yīng)路線，從而降低了解吸焓變。 結(jié)論 通過等離子體輔助球磨工藝中引入In、Al和Ti，MgH2的脫氫熱力學(xué)和動力學(xué)性質(zhì)都得到了調(diào)整。 由于Mg(In， Al) 溶液的可逆形成，所得復(fù)合材料的脫氫焓變從 75 kJ/(mol H2)下降到65.2kJ/(mol H2)。 由于Ti和原位MgF2的催化作用，脫氫活化能也從初始值160 kJ/mol降至125.2 kJ/mol。 以上結(jié)論來自于 Cao Z， Ouyang L， Wu Y， et al. Dual-tuning effects of In， Al， and Ti on the thermodynamics and kinetics of Mg85In5Al5Ti5 alloy synthesized by plasma milling[J]. Journal of Alloys and Compounds， 2015. |
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tzynew2樓
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nono20093樓
2023-04-18 12:51
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2023-04-20 07:11
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201214760216(金幣+1): 謝謝參與
XG-WUST5樓
2023-04-20 21:05
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