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高分子結晶的成核和生長經典動力學理論
1.成核
在高分子晶核尺寸小于臨界尺寸之前，體系吉布斯自由能都是增長的，說明成核初期不是自發(fā)過程，那成核的驅動力是什么？分子不規(guī)則熱運動嗎？
過冷度決定的成核位壘的高度嗎？那過冷度與體系成核驅動力之間是否有關系呢？
2.生長
（1）LH次級成核理論
（2）Sadler-Gilmer理論
希望可以用通俗淺顯的語言告訴這兩個理論的主要內容

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結晶是相變過程，如冷卻結晶，隨溫度降低，粘度增大，鏈段活動能力降低，由于分子內和分子間作用力，分子凍結前重新緊密排列；不同分子結構，分子鏈擴散進入晶相結構所需活化能不同；分子內趨向于位能低的結構，分子間作用力影響分子間構象和鏈之間的堆砌密度，從而影響晶型。結晶通常使密度增大，表面能減小。
1、分子中原子之間存在相互作用，通過單鍵內旋轉而產生分子在空間的不同形態(tài)（稱為構象），隨條件和環(huán)境變化帶來的分子熱運動，使得構象改變，分子鏈趨向于呈蜷曲構象。
   但是，單鍵總要帶有其它的原子或基團，這些原子或基團充分接近時，原子的外層電子云之間將產生排斥力，使之間保持盡可能遠的距離（如PE為對稱結構，反式結構位能最低，在晶相中分子鏈呈平面鋸齒形排列；如結構單元含有不對稱原子，通常采取反式、旁式不同交替的螺旋形態(tài)），故單鍵的內旋轉受到阻礙，內旋轉需要消耗一定的能量以克服旋轉受到的阻力。
   此外，分子鏈的柔順性也影響構象間改變的位壘，如鍵長大、鍵角大則內旋轉更容易；內雙鍵、共軛雙鍵、芳雜環(huán)不能旋轉；側基極性越強，相互間作用越大，單鍵內旋轉越困難。
2、在高聚物中，由于分子量很大，分子鏈很長，分子間的作用力是很大的——范德華力（靜電力、誘導力和色散力）和氫鍵。如隨溫度升高，熱運動往往導致偶極的定向程度降低，靜電力將減少（極性高聚物如PVC、PMMA、PVA等分子間作用力主要是靜電力）；誘導力是極性分子的永久偶極與它在其他分子上引起的誘導偶極之間的相互作用力，存在于極性分子與非極性分子之間，以及極性分子與極性分子之間；色散力是分子瞬時偶極之間的作用力，存在于一切極性和非極性分子中。
   以上是一些總結的淺知拙見，歡迎大家一起討論。

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5樓2023-03-30 11:23:32

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5樓: Originally posted by qyws at 2023-03-30 11:23:32
結晶是相變過程，如冷卻結晶，隨溫度降低，粘度增大，鏈段活動能力降低，由于分子內和分子間作用力，分子凍結前重新緊密排列；不同分子結構，分子鏈擴散進入晶相結構所需活化能不同；分子內趨向于位能低的結構，分子 ...

隨溫度降低，粘度下降，分子運動能力下降，趨向于結晶（形成熱力學更穩(wěn)定的亞穩(wěn)態(tài)結構）。
   過冷度是熔融溫度與結晶溫度的溫度差。結晶應該還與結晶速度、冷卻速度（時間）等有關。過冷度不能決定成核位壘或成核驅動力，主要還是看結晶前的鏈段運動情況。
  1、LH次級成核理論——假設在成核和結晶尚未開始前系統(tǒng)是均相的。
   認為折疊鏈的形成是高聚物分子以鏈序列的方式在各向同性的熔體中直接附在生長面上的過程，是一個一步過程，且每個序列長度和片材厚度相當，先以上一次形成的光滑晶面為基底先結晶一段鏈段（次級成核），該過程決定晶體生長速率，后沿晶核向兩側迅速鋪底。
2、GS成核理論——熵模型強調在長鏈大分子的吸附過程中構型的變化(小鏈段附著在晶干的最外層，使之增長，或者在先前晶干外層形成一個新的晶干，位于底部與頂部的面被頂住，便不能進一步增長)。

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6樓2023-03-30 14:13:39

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感謝回復。
克服活化能的動力來自于哪里呀？

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7樓: Originally posted by ten years_ at 2023-03-30 19:57:18
感謝回復。
克服活化能的動力來自于哪里呀？
...

這涉及到鏈段運動，與溫度、粘度、時間等有關吧

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8樓2023-03-31 09:00:40

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8樓: Originally posted by qyws at 2023-03-31 09:00:40
這涉及到鏈段運動，與溫度、粘度、時間等有關吧
...

分子本身是運動的，即內能。（類似原子核外電子持續(xù)運動，是自發(fā)的）

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9樓2023-03-31 09:07:02

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高分子結晶的成核和生長經典動力學理論
1.成核
在高分子晶核尺寸小于臨界尺寸之前，體系吉布斯自由能都是增長的，說明成核初期不是自發(fā)過程，那成核的驅動力是什么？分子不規(guī)則熱運動嗎？
過冷度決定的成核位壘的高度嗎？那過冷度與體系成核驅動力之間是否有關系呢？
R：不知道樓主是否還關注高分子結晶研究�！霸诟叻肿泳Ш顺叽缧∮谂R界尺寸之前，體系吉布斯自由能都是增長的”，這里說的應該是晶核“體自由能和表面自由能”的總體變化（并非整個體系的吉布斯自由能），只有大于臨界尺寸的時候才能自發(fā)長大。體系的自由能只和焓變、熵變有關，由過冷度（平衡熔點-結晶溫度）決定，這個是結晶發(fā)生的驅動力，當結晶溫度低于熔點時（體系吉布斯自由能小于零），結晶才能發(fā)生；結晶溫度高于熔點時，熔融態(tài)更穩(wěn)定，晶體自發(fā)熔融。
過冷度是熱力學驅動力，成核位壘是晶核形成需要跨過的位壘，和結晶溫度有關，因為臨界晶核尺寸與結晶溫度相關，溫度越低，臨界晶核尺寸越小。

2.生長
（1）LH次級成核理論
（2）Sadler-Gilmer理論
希望可以用通俗淺顯的語言告訴這兩個理論的主要內容
R：只能簡單描述下兩個結晶模型，具體還是得看文獻。
LH理論是表面成核模型，分子鏈段在平整表面排入（表面成核 i：表面自由能，以及排入晶格放出結晶熱焓），第一根stem排入表面后，分子鏈段通過折疊把表面鋪滿（表面鋪展 g：克服折疊能）；根據i和g的速率，把結晶分成三種模式，隨著結晶溫度降低依次是Regime I, Regime II和Regime III。LH理論預測了結晶速率-溫度關系，片晶厚度-溫度關系。在LH理論中，晶體生長的驅動力是stem排入時放出的結晶焓，是焓驅動的結晶，晶體生長表面是平整的，鏈段都是整根排入。
參考文獻：
John D. Hoffman,* Robert L. Miller. Kinetics of crystallization from the melt and chain folding in polyethylene fractions revisited: theory and experiment. Polymer 1997, 38, 3151- 3212.
Xiaoliang Tang, Wei Chen, and Liangbin Li.* The Tough Journey of Polymer Crystallization: Battling with Chain Flexibility and Connectivity. Macromolecules 2019, 52, 3575−3591.
Stephen Z.D. Chenga,* Bernard Lotz. Enthalpic and entropic origins of nucleation barriers during polymer crystallization: the Hoffman–Lauritzen theory and beyond. Polymer 46 (2005) 8662–8681.

Sadler-Gilmer理論生長表面不在是平整表面（rough surface），stem也非整根一次性排入，而是分成了多個單元，生長表面第一排結晶單元可以排入和解離，而第一排往內的鏈段只能繼排入，使得晶體厚度增大。Sadler-Gilmer理論考慮了鏈段在生長表面的“pinning”和鏈的連結性。通過速率方程和Monte Carlo模擬，預測了晶體生長速率-溫度關系，片晶厚度-溫度關系，具有彎曲外形的單晶等。Sadler-Gilmer理論和LH理論的結晶驅動力是完全不同的，熵是Sadler-Gilmer理論的驅動力。晶體前端是錐形的，晶體生長模式：熱運動不斷把前端較短鏈段（排入長度不夠大，未達到穩(wěn)定狀態(tài)，但“pinning”在生長前端，阻礙了晶體生長）解離，進而使得內層的結晶鏈可以增厚，達到穩(wěn)定狀態(tài)；結晶溫度越高，晶體厚度越大，生長前端“tapered configurations”呈指數增大，晶體生長速率則隨溫度增大呈指數降低。Sadler-Gilmer理論在LH之后提出，考慮了更多的結晶細節(jié)；但也更難讀懂，后續(xù)追蹤研究也少。
參考文獻：
D. M. Sadler* and G. H. Gilmer. Rate- Theory Model of Polymer Crystallization. Phys. Rev. Lett. 1986, 56, 2708.
D. M. Sadler*. New explanation for chain folding in polymers. Nature 1987, 326, 174.
D. M. Sadler* and G. H. Gilmer. Selection of lamellar thickness in polymer crystal growth: A rate-theory model. Phys. Rev. B 1988, 38, 5684.

PS：Sadler-Gilmer理論和LH理論在當時引發(fā)了激烈的學術爭論。在意大利的一次學術會議后（D. M. Sadler與Hoffman都參加了該會議），Sadler因巨大壓力選擇了自殺（《聞雁集》三十三：顏德岳，https://youth.jlu.edu.cn/info/1008/4572.htm），令人惋惜，如D. M. Sadler尚在世，高分子結晶理論的諸多問題或許早已得到解決。
據Goran Ungar教授回憶，D. M. Sadler是Andrew Keller教授最欣賞的學生，能同時進行理論計算、實驗研究和搭建設備不同方面的能力。而 Hoffman-Lauritzen理論也是Hoffman1959年在Bristol訪問Keller教授，進行結晶相關研究的討論后，才開始研究和提出LH結晶理論（參加Polymer Crystallization With Folded Chains，https://nvlpubs.nist.gov/nistpubs/sp958-lide/104-106.pdf）。

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10樓2026-02-27 17:43:41

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