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zyhou專家顧問 (文壇精英)
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[交流]
氮摻雜炭載體中不同氮物種對負載金屬的作用
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文章級別不高，但是作為一個從事催化研究30年的老同志，我覺得這個研究挺有意義，愿與大家分享！希望對感興趣的同學有用。 想法來源：2016年發(fā)表在science的一篇文章（science, 2016, 351, 361╟365）研究了不同氮物種在orr反應過程中的影響，研究發(fā)現(xiàn)與石墨氮相比，吡啶氮在活性位點的產(chǎn)生中發(fā)揮了優(yōu)先作用。但是，所制備的氮摻雜碳材料中同時有多種氮物種存在，這些氮物種之間可能存在相互作用。隨后也有大量的文章對氮摻雜碳材料中多種不同氮物種可能存在的協(xié)同作用進行了研究，并提出了不同的觀點。據(jù)此，我們設想是否可以制備出只含有單一類型氮物種摻雜的碳材料并對其作用進行研究�；诖�，我們開展了以下研究。 研究內容：我們首先采用了合適的制備方法，設計并制備了四種只含有單一類型氮摻雜的碳材料： g-C3N4、 pyrrol-NxC、 ani-NxC以及pyridine-NxC，并制備了不含有N物種的碳材料ben-C進行對比。由于我們對ORR反應不熟悉，因此將這些載體用于金屬Pt的負載，制備出了一系列pt基催化劑：Pt/g-C3N4、 Pt/pyrrol-NxC、 Pt/ani-NxC、pt/pyridine-NxC以及pt/ben-C。以硝基苯加氫為模型反應，對其在加氫反應中的作用進行考察，并得到了有趣的實驗結果。 主要發(fā)現(xiàn)：1、我們發(fā)現(xiàn)載體中氮物種的存在有利于對金屬的捕獲，特別是苯胺型的氮物種（這可能對貴金屬型催化劑的回收有利）。2、不同類型的氮物種與pt具有不同的電子效應，相互作用的強度依次為pyridine-NxC< ani-NxC< pyrrol-NxC< g-C3N4。3、Pt/g-C3N4在溫和條件下對硝基苯加氫反應生成苯胺具有很高的活性和穩(wěn)定性。因此，我們又采用了核磁和同步輻射等手段，進行了進一步的研究。結果發(fā)現(xiàn)，pt除了具有較高的電荷密度外，其在pt/g-c3n4中的空間位置對催化劑的活性也有著重要的影響：Pt錨定在g-C3N4的庚氮環(huán)邊緣與N–H and C–N=C配位，并均勻分散在g-C3N4的框架中。因此在加氫反應過程中，具有小的空間位阻，因此更有利于反應的進行。 延伸結論：氮改性的載體很時髦、表征數(shù)據(jù)也漂亮。但是，對催化反應具有關鍵作用的可能不只是漂亮的結構和HRTEM照片，催化劑的空間結構也有重要的作用。 投稿曲折，非常感謝各位朋友的幫助和指點。 全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsanm.2c03361 [ last edited by zyhou on 2022-8-25 at 15:06 ] [ Last edited by zyhou on 2022-8-25 at 15:10 ] |
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28樓2022-08-31 20:28:00
chenhuanlong
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8樓2022-08-25 13:30:37
11樓2022-08-25 21:17:32
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16樓2022-08-27 10:02:08
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26樓2022-08-31 13:58:47
29樓2022-09-01 17:05:19
30樓2022-09-03 15:55:24
31樓2022-09-03 20:21:00
zyhou
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32樓2022-09-08 08:01:45
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tzynew2樓
2022-08-25 11:06
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2022-08-25 11:46
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jiaoxg4樓
2022-08-25 12:02
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2022-08-25 12:05
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假大空6樓
2022-08-25 12:16
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xiejf7樓
2022-08-25 12:28
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學員aEwVGM9樓
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江北小梅郎10樓
2022-08-25 15:01
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XG-WUST12樓
2022-08-25 22:05
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juel14樓
2022-08-26 06:37
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mengsha20017樓
2022-08-27 12:24
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一分六19樓
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夢青詩20樓
2022-08-29 08:03
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shenrenren21樓
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troy濤22樓
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Sunrise72527樓
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123小金人33樓
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XG-WUST34樓
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氨基水楊酸36樓
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