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[交流]
【催化劑】等離子球磨技術(shù)輔助制備二氧化碳甲烷化反應(yīng)催化劑
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今天分享篇金屬催化劑制備的文獻(xiàn)，需要原文的可私信我郵箱并發(fā)送220711 一段話了解全文 借助DBDP技術(shù)對載體石墨烯進(jìn)行刻蝕，使其表面生成豐富缺陷進(jìn)而錨定Ru原子，形成Ru納米顆粒甚至Ru單原子。通過對等離子體氣體類型、氣壓的調(diào)控，制備了Ru/DG以及摻氮Ru/DG。在0.5atm的N2DBDP-BM條件下制得的Ru/NG催化劑，在250℃時CH4產(chǎn)率達(dá)到62.3%，且在長時間循環(huán)后仍性能穩(wěn)定。 材料制備 采用等離子輔助球磨技術(shù)，對石墨烯材料進(jìn)行表面刻蝕作用，使石墨烯中產(chǎn)生大量的邊界與缺陷，暴露更多活性位點，缺陷的存在有利于其對金屬原子或離子的錨定作用，同時在等離子球磨條件下產(chǎn)生的瞬時高溫還能為金屬離子的還原提供熱量，從而制備出納米金屬催化劑甚至單原子催化劑。催化劑的制備流程見圖1。利用氮氣等離子放電兩步法合成了摻氮缺陷石墨烯（NG）捕獲的納米Ru甚至Ru原子。 圖1 納米Ru/DG制備實驗方法圖 DBDP對催化劑制備的影響 在沒有DBDP的情況下制得的材料中石墨烯層非常厚，僅表現(xiàn)出明顯的石墨結(jié)構(gòu)的機械斷裂，DBDP處理后可以觀察到形成少層石墨烯，且在石墨烯邊緣出現(xiàn)大量缺陷，納米Ru均勻分布在石墨烯上，DBDP-BM技術(shù)成功地制備出超細(xì)納米Ru粒子并在缺陷石墨烯上負(fù)載。 圖2 (a)普通球磨(BM)制備的催化劑材料HRTEM圖，(b)、(c)、(d)介質(zhì)阻擋放電等離子體輔助球磨(DBDP-BM)制備的催化劑材料HRTEM圖，內(nèi)嵌圖為晶粒尺寸分布圖 放電氣體對催化劑制備的影響 相同氣壓條件下N2DBDP處理后得到的材料晶粒尺寸更小，原因是N2是雙原子氣體，相較Ar電離能更大，從而使得Ar比N2更容易電離，相同氣壓條件下Ar放電強度更高導(dǎo)致活化后的Ru原子更容易團聚。 圖3(a)(b)為0.2atm N2氣氛下DBDP-BM制備的催化劑材料HRTEM圖片，內(nèi)嵌圖為晶粒尺寸分布圖 放電氣壓對催化劑制備的影響 催化劑中納米Ru顆粒尺寸隨著氣壓的增加在小范圍內(nèi)先降低后增加，氣壓低時放電等離子強度強，石墨烯表面缺陷含量過高，高度活化后的Ru原子之間發(fā)生聚集，與石墨烯發(fā)生強烈相互作用，導(dǎo)致Ru晶粒尺寸增加。氣壓較大時只有少部分N2發(fā)生電離，石墨烯表面只有少量缺陷產(chǎn)生，缺陷濃度過低導(dǎo)致負(fù)載的Ru難以被錨定。 圖4(a)(d)0.2atm,(b)(e)0.5atm，(c)(f)0.8atm N2氣氛下DBDP-BM制備的催化劑材料HRTEM圖，內(nèi)嵌圖為晶粒尺寸分布圖 RGO原材料中石墨的衍射峰寬化，表明此RGO具有很好的層狀結(jié)構(gòu)，在0.2atm Ar等離子體作用下RuCl3中的Ru3+會與載體石墨烯發(fā)生強烈相互作用，生成了RuC。衍射圖對比表明普通球磨難以對材料進(jìn)行改性，只有在通入電流后，等離子體作用于材料，使得其內(nèi)部發(fā)生相互作用，在材料中自下而上生成納米尺度金屬顆粒。 圖5 不同氣體類型及氣壓下制備得到的催化劑材料XRD圖 普通球磨對材料幾乎不產(chǎn)生作用，等體浸漬法得到的RuCl3/RGO材料在普通球磨及酸洗后RuCl3被大部分除去，使得導(dǎo)致材料中只有少量殘余Ru元素存在，而DBDP-BM作用后，RuCl3中Ru原子被錨定在缺陷石墨烯載體上，且在后期處理過程中不會被除去，因此DBDP-BM處理的材料中Ru含量較高。 圖6 (a)XPS全譜圖 (b)Ru3p3/2高分辨譜圖 (c) N1s 高分辨譜圖 N2DBDP-BM處理后Ru含量更多，N2等離子體處理后石墨烯中缺陷濃度適宜，Ru原子能更多地被缺陷捕獲且不發(fā)生大范圍團聚，從而在酸洗后仍然保持較高的負(fù)載量，N2等離子體處理后材料中出現(xiàn)了摻N石墨烯，石墨烯上的N原子能促進(jìn)其對Ru的錨定作用，使得材料中Ru負(fù)載量增加。 表1 不同條件下制得催化劑材料Ru負(fù)載量及N摻雜量 Ru/DG(NG)催化劑性能測試 同等氣壓下Ar及N2等離子制備得到的材料性能存在明顯差異，不同N2氣壓制得的材料性能同樣存在區(qū)別。納米Ru顆粒越小，對CO2甲烷化反應(yīng)催化性能越好。普通球磨條件下的材料幾乎無Ru負(fù)載，導(dǎo)致其性能較差，同時也表明石墨烯本身對CO2吸附及其向甲烷的轉(zhuǎn)化無催化活性，DBDP-BM作用后的材料中存在納米Ru顆粒，這一Ru/DG材料能催化CO2甲烷化反應(yīng)。 圖7 不同氣體類型及氣壓下DBDP-BM制備得到的催化劑材料性能 (a)CO2轉(zhuǎn)化率 (b) CH4產(chǎn)率隨溫度變化圖 0.5atm N2 DBDP-BM及0.8atmN2 DBDP-BM材料中的納米Ru催化劑在長時間反應(yīng)后不發(fā)生團聚作用，結(jié)構(gòu)保持良好，而0.2atm Ar DBDP-BM及0.2atm N2 DBDP-BM催化劑性能下降明顯，表明其催化劑結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，納米Ru在長時間熱催化過程中發(fā)生團聚。 圖8 不同氣體類型及氣壓下DBDP-BM制備得到的催化劑材料循環(huán)反應(yīng)(a)CO2轉(zhuǎn)化率變化圖；(b)CH4產(chǎn)率變化圖 結(jié)論 1、等離子體輔助球磨與普通球磨對比表明，普通球磨作用下載體石墨烯層非常厚，Ru在起上的幾乎無負(fù)載，而DBDP-BM得到的材料中石墨烯出現(xiàn)了大量邊緣缺陷，Ru與缺陷石墨烯作用，形成了負(fù)載型Ru/DG催化劑。 2、通過改變等離子體氣體類型、氣壓的調(diào)控，制得缺陷石墨烯負(fù)載 Ru 催化劑以及摻氮石墨烯負(fù)載Ru催化劑。N2氣氛制得的催化劑材料顆粒尺寸更�。�8.0nm），N2氣壓為0.5atm時制得的催化劑中Ru負(fù)載量（2.5wt.%），N摻雜量（6.0wt.%）均達(dá)到較高水平，且催化劑中納米Ru顆粒最小，載體中摻雜了高濃度的吡啶氮，吡啶氮將對催化劑應(yīng)用于CO2甲烷化反應(yīng)產(chǎn)生積極作用。 3、將不同條件下制得的催化劑用于CO2甲烷化反應(yīng)性能測試，結(jié)果表明0.5atm N2 DBDP-BM作用下的催化劑具有最優(yōu)異的催化活性，甲烷起始生成溫度為180℃，在250℃反應(yīng)條件下達(dá)到平衡時CO2轉(zhuǎn)化率為69.8%，甲烷產(chǎn)率可達(dá)到62.3%，0.8atm N2 DBDP-BM催化劑性能次之。N2 DBDP-BM條件下制備的催化劑活性保持較高水平，即反應(yīng)生成的金屬催化劑納米簇在長時間后不發(fā)生團聚，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性強。 以上結(jié)論來自于 劉芬. 二氧化碳甲烷化反應(yīng)催化劑制備及反應(yīng)機理研究[D]. 華南理工大學(xué). 等離子球磨技術(shù)由華南理工大學(xué)朱敏教授團隊研制，是將冷場放電等離子體引入到機械振動球磨中，利用近常壓下氣體在球磨罐中形成高能量的非平衡等離子體和機械球磨的協(xié)同作用，促進(jìn)粉末的組織細(xì)化、合金化、活性激活、化合反應(yīng)及加速原位氣-固相反應(yīng)等，能極大地提高球磨效率，顯著降低球磨污染，并形成獨特的結(jié)構(gòu)而顯著提高材料的性能。 注：文章內(nèi)容由小編精讀文獻(xiàn)后的總結(jié)，版權(quán)歸原作者所有。如侵權(quán)，請聯(lián)系 |
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5樓2022-07-11 14:46:02
簡單回復(fù)
tzynew2樓
2022-07-11 14:18
回復(fù)
201214760216(金幣+1): 謝謝參與
o 發(fā)自小木蟲Android客戶端
2022-07-11 14:36
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201214760216(金幣+1): 謝謝參與
2022-07-11 14:38
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假大空6樓
2022-07-12 21:33
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頂
2022-07-16 08:50
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