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[交流]
【MXene】等離子體球磨技術(shù)化學(xué)誘導(dǎo)的缺陷共層提高Ti3C2Tx MXene的鋰離子存儲性能
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今天和大家分享一篇文獻：Xiaotong Wang，et al. Defect Engineering to Boost the Lithium-Ion Storage Performance of Ti3C2Tx MXene Induced by Plasma-Assisted Mechanochemistry ACS Appl. Energy Mater. 2021, 4, 10280−10289 圖片上傳不了，大家需要原文的私信我郵箱，并標(biāo)注1224，我發(fā)給大家. 一段話了解全文 采用等離子體球磨技術(shù)在Ti3C2TxMXene中構(gòu)建缺陷，提高了作為電池負極時的鋰離子存儲性能。在等離子球磨技術(shù)處理后，層狀結(jié)構(gòu)變得扭曲，大量缺陷為鋰離子存儲提供額外活性位點。因此，等離子球磨技術(shù)處理的Ti3C2TxMXene（PM-Ti3C2Tx）鋰存儲容量高（242mAh·g-1，電流密度為100mA·g-1），倍率性能優(yōu)異（100mAh·g-1，5A·g-1)，循環(huán)穩(wěn)定性出色。為提高Ti3C2TxMXene電極材料的電化學(xué)儲能性能提供了一條有效處理工藝。 前言 商用LIBs存在容量衰減快、阻抗大的問題，阻礙了LIBs大規(guī)模儲能系統(tǒng)的發(fā)展。電極材料的選擇和改進對LIBs的耐用性和可靠性至關(guān)重要。二維（2D）材料由于其優(yōu)異的光學(xué)、機械和高縱橫比特性而被廣泛研究。MXene是Gogotsi及其同事于2011.8,9首次發(fā)現(xiàn)的一種新型二維材料。獨特的二維層狀結(jié)構(gòu)，更多的活性位點附著在層狀片上，有利于鋰離子的儲存，也是很有前景的負極材料。然而，2D MXene容量較差。為了解決這個問題，研發(fā)人員提出了很多改進方案。 缺陷是影響電極材料儲能性能的重要因素。研究表明，具有氧空位缺陷的氧化物如TiO2、SnO2和MnO2作為鋰離子電池負極材料可以有效提高電池的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能，從而提高其電化學(xué)性能。因此，有效構(gòu)造缺陷，深入了解缺陷形成的內(nèi)在機制非常重要。目前，構(gòu)造缺陷的方法很多，主要有還原法、蝕刻法、溶劑熱法、機械球磨法、等離子技術(shù)等。球磨是一種有效且經(jīng)濟的方法，可以大量合成暴露的空位和邊緣缺陷。在機械球磨的作用下，二維層狀材料被剝離成微米級或納米級的薄片。等離子體技術(shù)也是一種在納米材料表面產(chǎn)生缺陷的有效手段，可以避免高溫和較長的反應(yīng)時間，在不破壞材料納米結(jié)構(gòu)的情況下在材料表面快速建立缺陷和摻雜。它在材料的合成和表面改性方面有著廣泛的應(yīng)用。 結(jié)果與討論 對于PM-Ti3C2Tx-2，樣品的層間距略有減小，表面散落有少量碎屑（圖1c）。當(dāng)樣品處理4h時，層間距被顯著壓縮，碎片變得更加散布在層之間（圖1d）。樣品橫截面明顯扭曲，碎片重新組裝成致密塊，6h后未見明顯層間距（圖1e）。8h后，致密塊被壓碎，層間距變大。層間距變化歸因于球磨產(chǎn)生的機械力使材料表面發(fā)生明顯變形。 圖1 (a)Ti3AlC2的SEM圖像 (b)Ti3C2TxMXene (c)PM-Ti3C2Tx-2 (d)PM-Ti3C2Tx-4 (e)PM-Ti3C2Tx-6 (f)PMTi3C2Tx-8 TEM顯示PM-Ti3C2Tx-6的邊緣明顯是等離子球磨處理引起的邊緣斷裂，表面有大量的褶皺和裂紋。不規(guī)則邊緣和褶皺為Li+提供了豐富的接觸點，有利于Li+的儲存。HRTEM顯示PM-Ti3C2Tx-6（圖2e）的晶格條紋在高能球磨后表現(xiàn)出明顯的彎曲變形，層間距為2.463nm，略小于Ti3C2Tx的層間距（2.614nm）。EDX元素分析表明Ti3C2Tx的Ti/O原子分數(shù)比為1.43，而PM-Ti3C2Tx-6的Ti/O原子分數(shù)比為0.80，表明等離子球磨處理后材料表面可能形成大量鈦空位缺陷位點。這些位點可引入大量氧原子，并轉(zhuǎn)化為Ti-O和-OH官能團。 圖2 Ti3C2Tx：(a)TEM圖像 (b)HRTEM圖像 (c)HAADF圖像與EDS分析；PM-Ti3C2Tx-6：（d)TEM圖像 (e)HRTEM圖像 (f) HAADF圖像與EDS分析 等離子球磨技術(shù)處理后，（002）強峰發(fā)生了偏移：等離子球磨處理6小時，峰值略微向右移動，時間增加到8h時，(002)峰的輕微左移，揭示了層間距的變化。Ti3C2Tx與PM-Ti3C2Tx-6的傅里葉變換紅外光譜（FTIR）顯示等離子球磨處理后引入了-OH。拉曼光譜顯示等離子球磨處理后，材料的D帶面積顯著增加，ID/IG值從0.95增加到1.12。等離子球磨技術(shù)引入自摻雜缺陷使得PM-Ti3C2Tx-6具有最高的缺陷密度。為了進一步探索缺陷密度，我們進行了比表面積和孔徑分布測試，PM-Ti3C2Tx-6的比表面積為7.69m2·g-1，高于Ti3C2Tx的比表面積（4.54m2·g-1）。表面孔隙率的增加進一步證實了點缺陷（鈦空位缺陷）的增加促進了更多的活性物質(zhì)和反應(yīng)物被吸附在表面上。 圖3 (a)XRD圖譜 (b)FTIR光譜 (c)拉曼光譜 (d)不同等離子球磨時間的ID/IG值的變化 XPS進一步闡明了等離子球磨技術(shù)對樣品表面化學(xué)狀態(tài)和化學(xué)形態(tài)的影響。XPS光譜對樣品表面的定量分析表明，PM-Ti3C2Tx-6表面的Ti/O比為0.78，低于Ti3C2Tx表面（Ti/O=0.97）。表明經(jīng)過等離子球磨處理后PM-Ti3C2Tx-6表面氧物種密度增加。 圖4 (a)(b)C1s (c)O1s (d)Ti2p的XPS光譜和XPS分峰譜圖 如圖5a所示，PM-Ti3C2Tx的初始放電比容量分別為255.4、262.3、312.3和267.3mAh·g-1，優(yōu)于Ti3C2Tx（166.60mAh·g-1）。即使在100mA·g-1的電流密度下循環(huán)400次后，穩(wěn)定放電容量為158.9、184.0、242.0和225.4 mAh·g-1，顯著高于未經(jīng)處理的Ti3C2Tx。圖5b顯示了PM-Ti3C2Tx-6樣品在0.01-3.0V電壓范圍內(nèi)的LIB恒流充放電曲線。初始庫侖效率為69.66%。充放電曲線在第2次、第100次、第200次、第300次和第400次循環(huán)時有很好的重疊，這與PM-Ti3C2Tx-6第一次循環(huán)中的不可逆容量有關(guān)。倍率性能圖顯示PM-Ti3C2Tx-6具有良好的可逆性。PM-Ti3C2Tx-6電極具有優(yōu)異的儲鋰性能與等離子球磨技術(shù)處理后Ti3C2Tx材料表面存在大量活性位點(鈦空位缺陷和含氧基團)有關(guān)。有利于提高PM- Ti3C2Tx -6電極的電導(dǎo)率，促進反應(yīng)動力學(xué)，提高電池的功率密度。交流阻抗圖表明等離子球磨處理后更有利于電荷轉(zhuǎn)移，離子擴散能力顯著增強。 圖5 (a)Ti3C2Tx和 PM-Ti3C2Tx在100mA·g-1下的循環(huán)性能 (b)PM-Ti3C2Tx-6在100mA·g-1下的充放電曲線 (c)PM-Ti3C2Tx-6在2mV·s−1下的CV (d)Ti3C2Tx和PM-Ti3C2Tx的倍率性能 (e)Ti3C2Tx和PM-Ti3C2Tx的交流阻抗圖 為了進一步了解Ti3C2Tx材料的等離子體輔助機械化學(xué)處理對鋰化/脫鋰動力學(xué)的影響，使用恒電流間歇滴定技術(shù) (GITT) 來研究不同樣品的 Li+ 擴散行為。根據(jù)菲克第二定律，Li+在電極中的擴散率可以通過下式計算： PM-Ti3C2Tx-6具有最高的Li+擴散系數(shù)，與等離子球磨技術(shù)處理具有極好的相關(guān)性。擴散系數(shù)的提高有利于改善電池的循環(huán)性能和穩(wěn)定性。 圖6 (a)Ti3C2Tx (b)PM-Ti3C2Tx-2 (c)PM-Ti3C2Tx-4 (d)PM-Ti3C2Tx-6 (e)PM-Ti3C2Tx-8樣品的GITT結(jié)果 (f)Ti3C2Tx和PM-Ti3C2Tx的擴散系數(shù) 為了研究Ti3C2Tx和 PM-Ti3C2Tx-6電極內(nèi)的Li+擴散動力學(xué)，進行了不同掃描速率的CV測試，以及鋰存儲行為的定量電容進行了分析。Ti3C2Tx電極在0.1mV·s-1掃描速度下的電容比為65.42%。隨著掃描速度的加快，電容比逐漸增加。當(dāng)掃描速度為1.0 mV·s-1時，電容比增加到86.20%，揭示了具有贗電容的Ti3C2Tx材料的儲鋰機制。 圖7 (a)不同掃描速率下的CV曲線 (b)log(i)和log(v)之間的關(guān)系 (c)在0.1mV·s−1處的CV曲線，電容和擴散貢獻的分離 (d)Ti3C2Tx不同速率下容量的貢獻率 為了研究 PM-Ti3C2Tx-6電極中的Li+擴散動力學(xué)，在不同的掃描速率下進行了 CV 測試，并且還對電容行為進行了定量分析�？偟膩碚f，非擴散限制的偽電容機制主導(dǎo)了Li+存儲。PM- Ti3C2Tx -6電極優(yōu)異的Li+存儲能力可能是由于等離子球磨處理得到大量邊緣和皺紋，以及為氧化還原反應(yīng)提供豐富位點的大量氧端基。進一步證實了對于PM-Ti3C2Tx-6 電極，除了經(jīng)典Li+插入的擴散控制存儲發(fā)生外，更多受益于電容控制的存儲。額外的電容控制的Li+存儲可能來自表面缺陷，與暴露的邊緣位置成比例。 圖8 (a)不同掃描速率下的CV曲線 (b)log(i)和log(v)之間的關(guān)系 (c)在0.1mV·s−1處的CV曲線，電容和擴散貢獻的分離 (d)PM-Ti3C2Tx-6在不同比率下的容量貢獻率 結(jié)論 等離子球磨技術(shù)處理可進一步提高鋰離子電池的陽極材料的鋰離子存儲性能。在等離子球磨處理后層結(jié)構(gòu)變得扭曲，大量缺陷成為鋰離子存儲的額外活性位點。因此，等離子球磨處理的Ti3C2TxMXene(PM-Ti3C2Tx)提供了156.6Ω的較低電荷轉(zhuǎn)移電阻和非凡的倍率性能，循環(huán)性能（容量為242mAh·g-1，在100mA·g-1的電流密度下循環(huán)400次）。PM-Ti3C2Tx電極具有優(yōu)異的儲鋰性能，這歸因于等離子球磨處理后存在大量活性位點（點缺陷和含氧基團），為提高電極的電化學(xué)儲能性能提供了途徑。 |
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2樓2021-12-24 09:59:44
簡單回復(fù)
tzynew3樓
2021-12-24 10:03
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201214760216(金幣+1): 謝謝參與
i 發(fā)自小木蟲Android客戶端
nono20094樓
2021-12-24 10:06
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201214760216(金幣+1): 謝謝參與
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2021-12-24 11:17
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春意-盎然6樓
2021-12-24 14:16
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201214760216(金幣+1): 謝謝參與
~ 發(fā)自小木蟲Android客戶端
TDCQ丶小柒7樓
2021-12-24 15:07
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zszly8樓
2021-12-24 16:48
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2021-12-25 18:43
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201214760216(金幣+1): 謝謝參與
雅虎跌10樓
2021-12-25 21:13
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201214760216(金幣+1): 謝謝參與
哈啊哈嘿嘿11樓
2022-12-24 17:48
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nono200912樓
2022-12-24 19:38
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