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光催化Nat. Commun：富范德華間隙的二維超薄BiOCl在純水體系高效光催化還原CO2制CO
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上海交通大學(xué)張禮知教授（杰青、長江、萬人計劃領(lǐng)軍人才，https://sese.sjtu.edu.cn/faculty/view/117）攜手其博士弟子李杰（現(xiàn)為河南大學(xué)第四層次特聘教授https://phye.henu.edu.cn/info/1069/4394.htm）、石彥彪（上海交通大學(xué)博后）、毛成梁（多倫多大學(xué)博后），與大連化物所黃延強(qiáng)研究員（杰青）合作，在nature communications發(fā)表了題為“van der waals gap-rich biocl atomic layers realizing efficient, pure-water co2-to-co photocatalysis”研究論文。 該研究開發(fā)出一種高效的光催化還原二氧化碳工藝，在僅使用可見光、純水、co2和原子級富含范德華間隙的biocl納米片的情況下，高效通過光催化co2還原制備co。該biocl納米片的合成是通過與合成氣合成路線類似的氣相剝離策略實現(xiàn)的，其具有石墨烯模擬結(jié)構(gòu)，基面由范德華間隙包裹。這種高范德華間隙覆蓋率(99%)會賦予納米片在性能上的兩個關(guān)鍵優(yōu)勢，即超低的激子結(jié)合能和高催化活性vdwg-bi-vo••-bi位點。這些優(yōu)點促進(jìn)了激子至電子與co2至co的轉(zhuǎn)化，從而使純水pcr的速率達(dá)到188.2 μmol g−1 h−1。此前對層狀材料的研究主要集中在剝離以獲得超薄原子層(但范德華間隙覆蓋率較低)、缺陷工程以創(chuàng)建活性位點、以及摻雜和單原子負(fù)載以活化共價鍵合面中；與之相比，本研究開發(fā)的vdwg工程策略有可能為層狀光催化劑的性能最大化增加一個維度。 文章鏈接 https://www.nature.com/articles/s41467-021-26219-6 期刊 nature communications doi 10.1038/s41467-021-26219-6 題目 van der waals gap-rich biocl atomic layers realizing efficient, pure-water co2-to-co photocatalysis 作者 yanbiao shi, jie li, chengliang mao, song liu, xiaobing wang, xiufan liu, shengxi zhao, xiao liu, yanqiang huang & lizhi zhang 摘要 photocatalytic co2 reduction (pcr) is able to convert solar energy into chemicals, fuels, and feedstocks, but limited by the deficiencies of photocatalysts in steering photon-to-electron conversion and activating co2, especially in pure water. here we report an efficient, pure water co2-to-co conversion photocatalyzed by sub-3-nm-thick biocl nanosheets with van der waals gaps (vdwgs) on the two-dimensional facets, a graphene-analog motif distinct from the majority of previously reported nanosheets usually bearing vdwgs on the lateral facets. compared with bulk biocl, the vdwgs-rich atomic layers possess a weaker excitonic confinement power to decrease exciton binding energy from 137 to 36 mev, consequently yielding a 50-fold enhancement in the bulk charge separation efficiency. moreover, the vdwgs facilitate the formation of vdwg-bi-vo••-bi defect, a highly active site to accelerate the co2-to-co transformation via the synchronous optimization of co2 activation, *cooh splitting, and *co desorption. the improvements in both exciton-to-electron and co2-to-co conversions result in a visible light pcr rate of 188.2 μmol g−1 h−1 in pure water without any co-catalysts, hole scavengers, or organic solvents. these results suggest that increasing vdwg exposure is a way for designing high-performance solar-fuel generation systems. 2021-10-13_165232.jpg 2021-10-13_165949.jpg 2021-10-13_170009.jpg 2021-10-13_170043.jpg 2021-10-13_170055.jpg |
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- 附件 2 : Photocatalysis-CO2_RR-2021-s41467-021-26219-6-Van_Der_Waals_gap-rich_BiOCl_atomic_layers_realizing_efficient,_pure-water_CO2-to-CO_photocatalysis.pdf
- 附件 3 : Photocatalysis-CO2_RR-2021-s41467-021-26219-6_MOESM1_ESM.pdf
- 附件 4 : Photocatalysis-CO2_RR-2021-s41467-021-26219-6-Van_Der_Waals_gap-rich_BiOCl_atomic_layers_realizing_efficient,_pure-water_CO2-to-CO_photocatalysis.pdf
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2樓2021-10-13 18:30:42
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