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鐵電材料與鐵電性質(zhì)
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本人在此想把鐵電材料模擬，特別是二維鐵電材料的計(jì)算在這里面整理一下，但畢竟是組內(nèi)沒有相關(guān)背景，加上自己也只會(huì)最簡(jiǎn)單的部分，如果有什么紕漏或者不對(duì)的內(nèi)容也歡迎大家指出。（寫畢業(yè)論文的時(shí)候可以參考一下） 第一部分 鐵電性與鐵電材料 鐵電材料是一類具有自發(fā)電極化強(qiáng)度，并且該電極化強(qiáng)度能夠被外電場(chǎng)下翻轉(zhuǎn)的材料。鐵電性很多概念個(gè)人認(rèn)為可以類比于鐵磁性。在外電場(chǎng)下呈現(xiàn)滯后回線的特征（是因?yàn)榇嬖陔姰犺担�，具有相變特征，在沒有外電場(chǎng)的情況下能夠保持自發(fā)電極化強(qiáng)度，等等。因?yàn)榫w學(xué)理論中的nuemann principle，具有壓電性質(zhì)的晶體其點(diǎn)群對(duì)稱性一定不包括反演中心（還要去掉O點(diǎn)群也就是432點(diǎn)群），具有熱釋電性質(zhì)的晶體其點(diǎn)群對(duì)稱性只能含有至多一根旋轉(zhuǎn)軸（含有特殊的極性軸方向）。因此鐵電材料一定具有壓電性質(zhì)與熱釋電性質(zhì)，加上鐵電材料相變前后明顯的變化，使得鐵電材料具有良好的應(yīng)用前景。 壓電（piezoelectric）指極化強(qiáng)度能夠被外電場(chǎng)調(diào)控，熱釋電（pyroelectric）指存在自發(fā)電極化強(qiáng)度，且隨著溫度變化而發(fā)生變化。鐵電材料相比起熱釋電材料，還有極化強(qiáng)度在外電場(chǎng)下翻轉(zhuǎn)的特征。 若覺得有點(diǎn)亂的話，對(duì)于鐵電材料，記住存在鐵電極化即一個(gè)自發(fā)極化，存在一個(gè)有鐵電性到?jīng)]有鐵電性的相變溫度，因?yàn)榇嬖诒容^嚴(yán)格的對(duì)稱性要求使得其材料性質(zhì)比較豐富即可，自發(fā)極化強(qiáng)度Ps與居里溫度Tc是比較重要的兩個(gè)鐵電材料參數(shù)。（其實(shí)矯頑場(chǎng)Ec也是） 實(shí)驗(yàn)上對(duì)塊體鐵電體系應(yīng)用方式有很多，鐵電體系存在極化強(qiáng)度相反的兩個(gè)穩(wěn)定的狀態(tài)，且這兩個(gè)狀態(tài)能夠被外電場(chǎng)翻轉(zhuǎn)，因此鐵電材料能夠被用于存儲(chǔ)領(lǐng)域。鐵電材料也可以被用于壓電領(lǐng)域或熱釋電領(lǐng)域，例如能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域，將機(jī)械能，溫度變化轉(zhuǎn)化為電能。鐵電材料穩(wěn)定的極化有助于材料內(nèi)電子/空穴分離并且在表面產(chǎn)生一層電荷，適用于光催化，光伏等領(lǐng)域。還有什么其他領(lǐng)域應(yīng)用歡迎指出。 （個(gè)人觀點(diǎn)：鐵電材料在于想辦法產(chǎn)生電偶極矩，類比于我們要設(shè)計(jì)磁性體系，就要構(gòu)建磁性中心，比如過渡金屬d或f電子，自由基，電荷轉(zhuǎn)移等。鐵電材料電偶極矩的來源錯(cuò)綜復(fù)雜，BaTiO3之中的共價(jià)相互作用，BiFeO3中的6s2電子對(duì)，有機(jī)體系的氫鍵，弱相互作用，甚至是多鐵材料TbMnO3的非共線自旋等）另外電偶極矩之間相當(dāng)于要規(guī)整排列，這又和鐵磁體系電子交換相互作用不同，我其實(shí)不是特別明白鐵電材料的微觀機(jī)理該怎么討論。 第二部分 二維鐵電材料 實(shí)驗(yàn)上體系包括In2Se3，CuInP2S6（2016 Nater Comm），CuCrP2S6 (2019 Nanoscale)，SnTe (2016 Science)，SnS (2019 Nano Lett)，Bi2O2Se (2019 Nano Lett)，MoTe2 (2019 Nater Comm) 以及WTe2（最后一個(gè)比較微妙，涉及到鐵電金屬的概念）。比起二維（反）鐵磁體系CrI3，Cr2Ge2Te6，Mn/Fe/NiPS3等，二維鐵電材料體系多為半導(dǎo)體，相變溫度超過室溫，會(huì)具有更好的應(yīng)用前景，但depolarization field是個(gè)問題（當(dāng)然我不是很懂原理，體系變薄了極化就會(huì)減弱的原因） 理論模擬我參考了很多曾曉成老師的工作，二維鐵電材料模擬包括極化強(qiáng)度計(jì)算啊，相變溫度模擬啊，應(yīng)變與外電場(chǎng)調(diào)控啊，如果能講出材料體系應(yīng)用則會(huì)更好一點(diǎn)。 可參考綜述 two-dimensional materials with piezoelectric and ferroelectric functionalities two-dimensional ferroics and multiferroics: platforms for new physics and applications progress and prospects in low-dimensional multiferroic materials the rise of two-dimensional van der waals ferroelectrics等。 第三部分 理論方法 a.f. devonshire (1954) theory of ferroelectrics, advances in physics 中涉及了鐵電材料的熱力學(xué)理論，包括鐵電性質(zhì)隨外場(chǎng)的變化以及相變?cè)�。個(gè)人認(rèn)為重要的模型有： G=aP^2+bP^4+cP^6+... 溫度影響了系數(shù)abc的正負(fù)號(hào)，如果體系能量-極化強(qiáng)度曲線是一個(gè)拋物線，那么體系這個(gè)時(shí)候是順電相（系數(shù)均為正），否則體系會(huì)出現(xiàn)雙勢(shì)阱曲線。一般加上一項(xiàng)最近鄰相互作用j（Pi-Pj）^2，可被用于鐵電材料體系的相變溫度模擬（蒙特卡洛模擬），參數(shù)通過實(shí)驗(yàn)結(jié)論或者第一性原理計(jì)算得到，本人未實(shí)現(xiàn)相關(guān)計(jì)算。 w. cochran (1960) crystal stability and the theory of ferroelectricity, advances in physics 中涉及了鐵電材料的晶格動(dòng)力學(xué)理論，即軟模理論。一般材料的高對(duì)稱結(jié)構(gòu)聲子譜沒有虛頻，但鐵電材料體系額外的短程相互作用使得特定光學(xué)聲子模式出現(xiàn)模軟化甚至是虛頻，沿著這個(gè)振動(dòng)模式就能夠運(yùn)動(dòng)到鐵電相結(jié)構(gòu)，這個(gè)可以被用來從高對(duì)稱相結(jié)構(gòu)出發(fā)，搜索鐵電相結(jié)構(gòu)。 r. d. king-smith，david vanderbilt以及raffaele resta對(duì)于現(xiàn)代極化理論的原始文獻(xiàn)真的不太好看懂，個(gè)人推薦nicola a. spaldin（2012）， a beginners guide to the modern theory of polarization，journal of solid state chemistry 進(jìn)行入門。不過入門好入，這里面有些問題真的要想明白還是有點(diǎn)難度的（大家可以提一提看法） 1. 極化強(qiáng)度的差值，而不是其絕對(duì)值本身，才具有物理意義，那么高對(duì)稱參考相的選取是個(gè)必要的過程，對(duì)于有序-無序型鐵電體系，特別是東南大學(xué)熊仁根老師做的那一系列體系，參考相選擇個(gè)人感覺就需要相當(dāng)?shù)募记闪耍ǹ赡苁欠磋F電為參考相吧。。） Zeng有一篇 Rational design of one-dimensional hybrid organic–inorganic perovskites with room temperatureferroelectricity and strong piezoelectricity （Mater. Horiz., 2019） 可供參考。 2. 鐵電材料一定不是金屬性的原因是什么？vasp軟件在計(jì)算鐵電極化時(shí)，如果你的結(jié)構(gòu)不具有g(shù)ap會(huì)直接報(bào)錯(cuò)。從計(jì)算技術(shù)角度來講，由于考慮所有電子的極化強(qiáng)度的貢獻(xiàn)涉及到了對(duì)所有電子占據(jù)態(tài)的求和，如果出現(xiàn)分?jǐn)?shù)占據(jù)，特別是鐵電相和參考相電子狀態(tài)不同，就會(huì)有問題，但是鐵電材料不能為金屬有沒有更本質(zhì)的原因。二維體系中hyperferroelectric metal又是什么奇怪的玩意兒？ 看了一些相關(guān)文章，原先人們認(rèn)為鐵電性與金屬性不能兼容的原因是金屬中的電子屏蔽作用強(qiáng)，不僅能夠屏蔽離子間庫侖相互作用使得不發(fā)生鐵電相變，并且屏蔽外電場(chǎng)使得即使有極化強(qiáng)度也不能翻轉(zhuǎn)，然而這兩個(gè)說法都被找出反例了，前者與2013年發(fā)現(xiàn)塊體LiOsO3是金屬但也會(huì)有結(jié)構(gòu)相變，后者在少數(shù)幾層與塊體的T' 相WTe2中觀察到了可翻轉(zhuǎn)的極化性質(zhì)，因此鐵電性金屬是可能的，只不過可能需要低維來削弱電子屏蔽或者特殊的一些鐵電相變?cè)恚瑐�(gè)人理解。 關(guān)鍵文獻(xiàn)(關(guān)于WTe2的)： Ferroelectric switching of a two-dimensional metal 2018 Nature A room-temperature ferroelectric semimetal 2019 Science Advances 3. berry phase這個(gè)東西和我們算極化強(qiáng)度本身是否有更加深刻的聯(lián)系？主要是berry phase這概念我不熟悉（本人不是物理背景的），感覺上是體系狀態(tài)沿著一個(gè)參數(shù)空間絕熱運(yùn)動(dòng)一圈后發(fā)生的相位變化。極化強(qiáng)度和相位是怎么聯(lián)系上的？ 也嘗試看了 Ab initio simulation of the properties of ferroelectric materials Raffaele Resta 2003 ， 不深究這個(gè)問題了。 vasp計(jì)算極化強(qiáng)度還是很容易的，設(shè)置參數(shù)LCALPOL = .true.以及DIPOL參數(shù)，對(duì)于從參考相到鐵電相的一系列結(jié)構(gòu)進(jìn)行計(jì)算即可。輸出可以到OUTCAR最后面去找，遵循一個(gè)公式是delta P = P1 - P0 = P1ele + P1ion - P0ele -P0ion。軟件給的是電偶極矩eA，手動(dòng)乘以電子電量，除以晶胞體積就可以得到極化強(qiáng)度的單位。個(gè)人感覺鐵電材料研究重點(diǎn)就在于這條極化變化的路徑了。 當(dāng)然要算鐵電金屬的話還會(huì)麻煩一點(diǎn)，對(duì)于未填滿的那條帶有額外的處理方式。 第四部分 我自己的探究 （投稿投得心累，挑一個(gè)一般的雜志發(fā)一發(fā)就行了啊�？梢灶A(yù)見填各種格式要求的模板。。。） 樓主只是一個(gè)先前做熱電模擬，在某組坑了好幾年，現(xiàn)在想趕緊轉(zhuǎn)碩畢業(yè)的弱雞。為了讓自己的努力不是那么的微不足道，我愿意分享一些我知道的內(nèi)容，僅為拋磚引玉，多有謬誤，還請(qǐng)諒解！ [ Last edited by hstommy on 2019-11-23 at 23:30 ] |
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做過一點(diǎn)鐵電，稍微發(fā)表一下看法。鐵電性里面最重要的一個(gè)東西就是對(duì)稱破缺，不過對(duì)稱破缺是形成鐵電材料的一個(gè)必要條件，實(shí)現(xiàn)順電到鐵電的相變繼需要克服熱脹落也克服量子漲落，強(qiáng)的量子漲落會(huì)拉平能磊形成量子順電體。當(dāng)然形成鐵電材料也需要一個(gè)能隙，有一定的gap,比如你提到的金屬鐵電體，空間反演對(duì)稱打破了，但是由于自由電子的存在電場(chǎng)無法是離子極化發(fā)生反轉(zhuǎn)，所以金屬鐵電體并不能稱為鐵電材料。Berry 相位，Berry 曲率是一個(gè)很深邃的東西，我也并不能完全講清楚，課本上引入Berry 相位主要是由于近絕熱近似能量不守恒，能量不守恒薛定諤方程不適用，如果需要滿足薛定諤方程需要一個(gè)多余的相位，那個(gè)相位就是幾何相位。通常幾何相位和對(duì)稱破缺有一定關(guān)系，在拓?fù)渫鉅柊虢饘賅Te2.中空間反演對(duì)稱被打破，會(huì)對(duì)Berry 曲率造成一定影響，會(huì)產(chǎn)生非線性量子霍爾效應(yīng)，關(guān)于Berry相位可以看牛謙老師的文章，本人也不是太懂。根據(jù)傳統(tǒng)的理論，材料尺度減小，退極化場(chǎng)增大會(huì)抑制鐵電體，以鈦酸鋇為例，隨著晶粒半徑減小c/a也會(huì)減小，鐵電性被退極化場(chǎng)壓制掉了，不過這個(gè)規(guī)律只在納米和微米尺度適用，主要是由于推倒過程中用到太多近似。18年北大李新征老師那篇prl為二維材料鐵電性的存在奠定了基礎(chǔ)，那個(gè)文章修正了之前的一些理論。第一個(gè)單層二維鐵電材料應(yīng)該是16年清華大學(xué)物理系那篇science用stm確認(rèn)了單層材料確實(shí)存在鐵電性。單層CuCrSP這個(gè)體系跟人合作搞了一點(diǎn)，材料合成出來了，未表征，并不清楚單層是否有鐵電性，以前搞過一點(diǎn)鐵電，在大佬面前發(fā)表一點(diǎn)愚見。 發(fā)自小木蟲Android客戶端 |
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5樓2019-11-01 18:48:42
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4樓2019-11-01 18:22:56
iamikaruk
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9樓2019-11-02 08:08:57
10樓2019-11-02 14:48:05
11樓2019-11-02 14:50:12
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這倆材料都合成出來過，單層CuCrPS理論上計(jì)算確實(shí)應(yīng)該既有鐵電性也有鐵磁性，面內(nèi)是鐵磁，面間是反鐵磁。鐵電性根據(jù)我的理解應(yīng)該有兩部分貢獻(xiàn)，一部分是Cu離子位移的本征貢獻(xiàn)的，還有一部分非本征的鐵電性是由于Cr的強(qiáng)自旋軌道耦合貢獻(xiàn)，A位是無序的，所以自旋和charge也有一定耦合，這個(gè)體系理論上講應(yīng)該會(huì)呈現(xiàn)強(qiáng)的非線性電磁耦合。 發(fā)自小木蟲Android客戶端 |
12樓2019-11-02 15:17:20
13樓2019-11-02 15:27:51
14樓2019-11-02 22:06:18
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15樓2019-11-02 23:02:27
iamikaruk
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valenhou001
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miaojiabing19樓
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nono200922樓
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[考研] 0857調(diào)劑 +6 | 一ll半 2026-02-28 | 8/400 |
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[考研] 324求調(diào)劑 +4 | wxz2 2026-03-03 | 5/250 |
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[考研] 271求調(diào)劑 +4 | Ricardo1113 2026-03-02 | 4/200 |
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[考研] 290分材料工程085601求調(diào)劑 數(shù)二英一 +8 | llx0610 2026-03-02 | 9/450 |
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[考研] 295求調(diào)劑。一志愿報(bào)考鄭州大學(xué)化學(xué)工藝學(xué)碩，總分295分 +8 | yl1 2026-03-02 | 9/450 |
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[考研] 材料調(diào)劑 +6 | 愛擦汗的可樂冰 2026-02-28 | 7/350 |
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